氮掺杂多孔碳材料的制备及其电化学性能研究

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碳材料由于其来源丰富、导电性好、比表面积大且稳定性好,成为超级电容器最重要的电极材料。但其主要是通过双电层电容进行储能,能量密度较小。因此,如何提高电极材料的能量密度成为当前学术界关注的研究热点。根据能量密度计算公式知:E=0.5CV2,可以通过增大电压窗口或比电容来提高材料的能量密度。本文以明胶为碳源,分别通过尿素作为氮源对其氮掺杂改性,SiO2作为模板增加比表面积,然后进一步负载2,5-二甲氧基-1,4-苯醌(DMQ)制备复合材料增加比电容。通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)以及拉曼光谱(Raman)等手段,对材料的形貌和结构等情况进行表征。采用多种电化学测试手段研究祠料的电化学性能以及循环稳定性。主要研究工作包括以下几个方面:(1)以明胶为碳源、尿素为氮源和模板,通过“原位”掺氮法合成氮掺杂介孔碳纳米纤维(N-m-CNFs)。研究了尿素的模板作用、掺入量以及煅烧温度对材料形貌、结构和电化学性能的影响。利用三电极体系,1MH2SO4作为电解液,测试不同氮掺杂量及碳化温度下碳纤维的电化学性能。结果表明,尿素掺入后,碳材料呈纤维状,氮含量高达14.632 wt%。在1Ag-1的电流密度下,碳纤维的比电容值可达到230.9Fg-1,远大于不掺氮的碳材料(86.9Fg-1),且具有较好的循环稳定性。(2)以明胶为碳源和氮源、SiO2为模板,通过模板法得到孔径均一的氮掺杂多孔碳片层材料(N-p-CSs)。通过加入不同粒径SiO2,调控制备不同孔径和比表面积的多孔碳片层材料,研究不同煅烧温度对所合成碳材料形貌、结构以及电化学性能的影响。结果表明,相对于无孔碳材料,不同粒径SiO2所制备的碳材料比电容明显增大。其中,20nmSiO2作为模板制备得到的碳材料,比电容值在电流密度为1 A g-1时达到252.3 F g-1。(3)以上述制备的多孔碳片层材料为基材,利用水热法在碳材料表面负载DMQ,制备DMQ@N-p-CSs复合材料。探讨了 DMQ负载量对所合成碳材料形貌、结构的影响,并分别测试了不同复合材料的电化学性能。实验表明,当DMQ与N-p-CSs质量比为1:1制备得到的复合材料具有较好的循环性能和较高的比电容。在电流密度为1 Ag-1时,比电容可达到356.4 F g-2,经过10000次循环之后保持98.6%的初始比电容。
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