碳基材料具有丰富多样的物理和化学性质,在生活、工业、航天等领域都有着广泛的应用。随着合成工业的快速发展,一系列低维碳基材料被人们发现和研究。这些低维材料由于具备新奇的物理性质而备受关注,例如石墨烯具有狄拉克电子态、双层魔角石墨烯中存在莫特绝缘体态、石墨烯纳米带拥有半导体能隙且有反铁磁基态以及有机拓扑绝缘体有非平庸的拓扑边界态等。由于碳基材料的存在形式具有多样性,为寻找具有优异性质的低维碳基材料提供了更多的可能性。本论文基于理论计算研究了几种低维碳基材料的结构、物性及其调控。主要研究内容有:二维调色三角形铜-间苯二氰金属有机晶格中的量子反常霍尔效应,氮、硼元素掺杂对石墨烯纳米带的能带结构和拓扑物性的调控,半导体材料插层对金属基底上石墨烯狄拉克电子态的保护,金属表面上几种碳基功能纳米结构的选择性活化和聚合。研究成果如下:一、利用第一性原理计算结合最大局域化瓦尼尔轨道方法,预测了一种具有量子反常霍尔效应的新型二维金属有机调色三角形铜-间苯二氰（Cu-DCB）晶格。二维Cu-DCB晶格是由金属Cu原子和DCB分子构筑的二维周期性金属有机网格。分子动力学模拟证明二维Cu-DCB晶格可以在室温下稳定存在。第一性原理计算显示二维Cu-DCB晶格的基态为铁磁态,根据伊辛模型计算得到该铁磁态晶格的居里温度约为100 K。由半无限边界结构计算出的陈数和手性边界态都证实了该晶格具有非平庸的拓扑性质,这使得二维Cu-DCB晶格成为实现量子反常霍尔效应的理想材料。若将晶格中的金属原子Cu替换为Au,可以在费米面处获得带宽更小的平带以及远超平带带宽的更大的能隙,这意味着在二维Au-DCB晶格中有望实现分数量子霍尔效应。该工作丰富了量子反常霍尔绝缘体材料家族,为后续寻找有机量子反常霍尔绝缘体材料提供了新的思路。二、利用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了氮、硼原子掺杂对几种具有非线性边界形状的石墨烯纳米带的能带结构和拓扑物性的调控。对于孔洞形石墨烯纳米带,研究发现边界上引入NBN原子掺杂后会破坏边界的本征反铁磁性,使得整个体系的基态变成非磁性,且增大孔洞形石墨烯纳米带的能隙。通过改变边界孔洞的形状,发现纳米带的磁性及能隙都会改变,其中反铁磁态的孔洞形纳米带的能隙普遍小于非磁性的孔洞形纳米带的能隙。在锯齿形石墨烯纳米带的边界上引入NBN原子掺杂后,体系仍然保持反铁磁基态,且计算发现锯齿形石墨烯纳米带的能隙会随着纳米带宽度的增大而减小,并随着NBN原子掺杂浓度的增大而减小。对于肩章形石墨烯纳米带,通过N原子掺杂可以实现对其拓扑物性的调控,并利用氮原子掺杂的肩章形石墨烯纳米带构造了具有拓扑非平庸异质结态的石墨烯纳米带异质结,为实验上构建拓扑非平庸纳米带异质结提供了理论参考。三、利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了几种稳定的二维半导体材料插层对Ni（111）上石墨烯电子结构的影响。研究发现这些二维半导体材料有效减弱了石墨烯和Ni（111）基底之间的强相互作用,恢复了石墨烯的本征狄拉克电子态。计算结果表明,石墨烯的掺杂程度与插层材料/Ni（111）基底和石墨烯的功函数之差呈线性关系。研究发现,除了保护石墨烯的狄拉克电子态以外,这种半导体插层技术还可以有效地保护金属基底上半导体材料的本征能隙。此外,本工作还提供了一种利用插层材料的厚度来调控石墨烯掺杂程度的方法,为后续发展石墨烯原位器件提供了有价值的参考。四、利用第一性原理计算结合扫描隧道显微镜（scanning tunneling microscopy,STM）、非接触式原子力显微镜（non-contact atomic force microscopy,nc-AFM）等实验手段,研究了几种碳基功能纳米结构中C-H键和氨基的选择性活化。首先研究了吸附在Cu（111）金属表面上的DATP有机分子。由于DATP分子两端的氨基位于不同的吸附位上,导致两端氨基具有不同的活性,实现了对DATP分子中两个等价氨基基团的选择性活化。此外,还研究了一种氮掺杂的多环芳香性分子TPPIP中四个邻位C（sp3）-H键的选择性活化机制。理论计算发现将TPPIP分子吸附在Ag（100）基底上后,四个邻位C（sp3）-H键的活化势垒有差异,不同的C-H活化势垒预示可通过调控温度来实现分步脱氢。实验合作者利用表面控温实验对这四个邻位C原子实现了分步选择性脱氢,脱氢后的产物进一步发生分子间聚合,形成了W形纳米带。这些研究成果表明基底可实现对功能纳米结构中的C-H键和氨基的选择性活化,为有机分子的选择性活化和聚合开辟了新的道路。