陈化拜耳法赤泥基地聚合材料的制备与水化机理研究

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水泥生产存在着高耗能高污染的问题,亟需寻找可替代的绿色胶凝材料。同时,我国工业固废利用率较低,利用工业废渣开发可替代的绿色胶凝材料成为重要趋势。拜耳法赤泥作为氧化铝工业生产排出的工业残渣,含有较多的Al2O3、Si O2,具有制备地聚合材料的潜在优势。本文在国家自然科学基金项目(51978353)的资助下,采用山东茌平生产的拜耳法赤泥(简称赤泥),通过破碎、烘干和研磨的方式得到赤泥粉体,对其化学成分、矿物组成、激发剂的选择、水化产物及激发机理进行研究。选择拜耳法赤泥为主要原料,石油焦脱硫灰渣(简称焦渣)、矿粉、硫铝酸盐水泥和水玻璃作为激发剂,通过一元或多元复合激发,以力学性能为评价标准,得出制备无熟料拜耳法赤泥基地聚合物材料的最佳配比。(1)通过X-衍射、扫描电镜、综合热分析等方法分析赤泥粉体的特性,测试发现赤泥粉体粒径细小,达到纳米级,具有较大的比表面积。铁、铝和硅的含量较高,矿物组成以氧化铁、沸石及无定形铝硅酸盐矿物为主,具有生产地质聚合物的潜在优势。(2)一元激发制备赤泥基地聚合材料的研究表明,焦渣可以有效活化拜耳法赤泥,赤泥与焦渣配比为55:45时,激发效果最优,28d抗压强度达到9.4 MPa,组成活性拜耳法赤泥基地聚合体系。该地聚合体系的水化产物及微观研究表明,石油焦脱硫灰渣可以为体系补充钙质,提高了体系的碱性,同时SO42-的存在为钙钒石的生成提供条件,提高体系的强度。钙钒石的生成降低了体系中铝质的浓度,进而促进赤泥中铝硅酸盐矿物的水解,生成具有更高活性的粒子,有效激发了拜耳法赤泥的活性。(3)研究硫铝酸盐水泥或矿粉对赤泥基地聚合体系的影响,试验表明以矿粉激发的赤泥体系得到的力学性能整体高于硫铝酸盐水泥的激发体系,矿粉与赤泥的协同作用更有优势,选择拜耳法赤泥-焦渣-矿粉组成的高活性地聚合体系。其水化产物主要是以沸石类物相为主,由体系中的硅氧、铝氧单体聚合反应生成。矿粉或硫铝酸盐水泥的加入,提高了体系中钙和硅氧、铝氧体的含量,形成大量的地聚合物质和C-(A)-S-H凝胶,形成更加致密的结构,提升了体系强度。(4)为进一步提高地聚合体系性能,以水玻璃为激发剂,通过正交试验得出:在活性拜耳法赤泥基地聚合体系中当矿粉掺量为25%,水玻璃模数为1.8,掺量(以Na2O计)8%时,能够获得抗压强度为33.5 MPa的地聚合物材料。水玻璃的掺入,进一步提高体系中的硅铝比和碱度,高碱性环境促进赤泥和矿粉中的铝硅酸盐溶解,生成Si(OH)4和[Al(OH)4]-单体,重新发生聚合反应生成地聚合基质。从SEM观测试验中可以看出赤泥-焦渣体系和赤泥-焦渣-矿粉体系中均有棒状和无定形凝胶体交错共生,且水玻璃激发下的赤泥-焦渣-矿粉体系拥有更为致密的地聚合基体结构,生成物的强度相对更高,因此具有更好的力学性能。本文的研究为拜耳法赤泥的资源化综合利用提供了新的途径,对实现固废制备绿色地聚合材料有一定的参考价值。
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