【摘 要】
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随着环境问题的加剧及人们对可持续发展的渴求,生物质资源作为唯一一种可再生的碳资源受到了极大关注。纤维素作为自然界中含量最多的可再生生物质资源,与地球上产生和积累的
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随着环境问题的加剧及人们对可持续发展的渴求,生物质资源作为唯一一种可再生的碳资源受到了极大关注。纤维素作为自然界中含量最多的可再生生物质资源,与地球上产生和积累的大量木质纤维素生物质一起,可以通过催化转化的方式用于生物燃料和生物质基化学品的生产。随着聚酯产业的不断发展,对其原料对二甲苯的需求也在不断增加。目前,生产对二甲苯的原料主要来源于石油产品之一—重石脑油,其在生产和利用过程中往往会产生环境污染,因此从生物质资源来制备这种商品化学品引起了人们的兴趣。本文主要研究了利用纤维素和甲醇在不同金属氧化物改性的HZSM-5催化剂作用下共催化快速热解实现一步法制备可再生对二甲苯的过程。主要的研究成果为:1、制备出四种不同金属氧化物改性的HZSM-5催化剂,包括20%La2O3-HZSM-5、20%MgO-HZSM-5、20%CeO2-HZSM-5、20%ZnO-HZSM-5,并对它们对纤维素和甲醇共热解过程的催化效果进行了研究,筛选出产物中对二甲苯的产率和选择性较高的催化剂。结果表明20%La2O3改性的HZSM-5催化剂是生产生物基对二甲苯的有效催化剂。2、详细研究了催化剂的酸度、甲醇添加剂和反应温度等不同因素对目标产物-对二甲苯的选择性和收率的影响。在温度为450℃,20%La2O3-HZSM-5催化剂作用下,纤维素与33 wt%甲醇共催化快速热解获得对二甲苯的最高收率和对二甲苯/二甲苯的最高比率分别为14.5 C-mol%和86.8%。3、详细研究了催化热解过程中催化剂的失活。基于产物的分析和催化剂的表征提出了由纤维素制备对二甲苯的可能反应途径。因此,本研究提供了一种利用纤维素资源生产对二甲苯的新方法,这一过程不仅提高了芳烃的产率,而且降低了催化剂的失活,同时还提高了对二甲苯的选择性和产率。
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