‘预有序是否存在?”这一极富有争议性的科学难题不仅仅存在于高分子体系,在其他凝聚态体系如胶体、液晶中也同样存在。完美的晶体包含了分子内有序以及分子间有序(取向有序和位置有序)。如果预有序存在,可以预见的是:预有序结构将会包含了其中的一到两种有序。在针对诱导期的相关研究中,小角X射线散射,傅里叶红外光谱等实验结果显示在结晶开始之前的诱导期内,分子链已开始损失部分构象熵,首先形成分子内有序,进而分子间耦合形成分子间有序。如果从无序到有序存在预有序过程。那么从逻辑上讲,在晶体生长的前端,分子链从无序到形成规整的晶体排列也会存在预有序。如果能确定晶体的生长前端的位置,我们便可以预知预有序发生的地点(假如预有序存在的话)。此时结合微区分析的技术特点,便可直接确定生长前端的分子图像,直接回答：“预有序是否存在?”这一长期困扰科学界的难题。基于以上分析思路,我们以生长中的等规聚丙烯球晶为模型体系,利用微焦点X射线衍射以及显微红外谱学成像作为研究手段,获得生长中的等规聚丙烯球晶样品的晶体以及构象有序的空间分布,描绘出球晶的生长前端的分子图像,直接回答了“预有序是否存在?”这一科学难题。主要的研究工作及结论如下：(1)建立和发展同步辐射显微红外与微聚焦X射线衍射的原位研究高分子晶体生长的方法学；(2)以等规聚丙烯为模型体系,利用微聚焦X射线衍射确定了生长中球晶的真实边界。在获得了真实边界信息的基础上,利用显微红外成像研究了生长前端的分子有序行为。实验结果显示：在晶体生长前端,存在构象有序链段。偏振红外成像进一步证明构象有序链段存在取向有序的特点,基于此,发现了晶体生长前端预有序存在的直接证据,并描绘出预有序的分子图像。(3)球晶的生长包含两种晶体生长前端,一种是撑起球晶框架的dominant片晶的生长前端,另一中是框架内填充过程的subsidiary片晶的生长前端,我们基于显微红外成像结果,通过定量化计算,发现在subsidiary片晶的生长前端也存在预有序行为。(4)流动场诱导结晶,长久以来存在一科学难题：宏观外场参数与分子链所感受的外场应力之间存在错位。换言之,即无法将外场功定量准确地耦合到单根分子链上。这一错位直接导致了无法实现定量模型的建立。针对该难题,区别于宏观的流动场加载方式,本论文设计了双结晶性两嵌段共聚物左旋聚乳酸-b-氧化乙烯嵌段共聚物(PLLA-b-PEO)模型体系,通过PLLA来对共价键连接的另一端的PEO施加均匀的单分子力拉伸作用。借此从分子尺度研究了拉伸诱导结晶行为。本论文的主要创新点如下：(1)建立和发展原位同步辐射显微技术研究高分子晶体生长的方法学；(2)描绘出高分子球晶的生长过程的分子图像,回答“晶体生长前端,预有序是否存在?”这一科学问题。(3)在凝聚态体系中,发展了单分子力学拉伸诱导结晶的方法学,通过准静态的拉伸过程,首次将外场参数(应变)定量化的耦合到每根分子链上,在分子尺度研究了拉伸诱导高分子结晶的行为。