Pd/g-C3N4的合成条件研究及其在催化转移加氢中的应用

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作为载体的有机半导体氮化碳(可以用g-C3N4或CN表示)具有稳定、成本低,制备简单,表面官能团丰富、费米能级低等优点,能够有效地调节金属纳米粒子的电子密度,而且其表面氨基官能团对贵金属活性中心具有稳定作用。由钯纳米粒子和氮化碳组成的Mott-Schottky催化剂在室温下能高效催化甲酸分解制氢。在课题组原有研究基础上,本文从钯源、氢氧化钠浓度两方面着手,研究了钯负载氮化碳催化剂合成条件对甲酸产氢效率的影响,实验结果显示经过氢氧化钠处理后的催化剂催化甲酸产氢TOF值增加1.5倍以上。可见光照射可以进一步提高甲酸分解速率,原因是光照增强了钯纳米粒子-氮化碳界面处的电子-空穴对的分离,从而丰富钯粒子的电子密度,提高催化活性。另一方面,本文还报道了钯纳米粒子负载的氮化碳催化剂能有效催化转移甲酸中的氢至不饱和碳碳双键上。本文以烯烃和共轭二烯烃化合物为底物,甲酸为氢源,水做溶剂,在室温下,Pd/g-C3N4催化剂高效催化甲酸氢转移至烯烃底物。以催化2-甲基呋喃加氢为例,Pd/g-C3N4能被循环利用至少26次而其催化活性并没有明显降低。所使用的Mott-Schottky催化剂具有易分离回收、循环稳定性好、催化体系绿色环保和低能耗的优点,极具潜在的工业应用价值。
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