污泥生物炭基催化剂的制备及其对水中有机污染物的氧化降解机理研究

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污水污泥是污水处理厂不可避免的副产物,随着工业化和城市化进程的加快,其数量呈单调递增趋势上升。传统的污泥处理方法存在着环境安全性和成本效益等诸多问题。相对于这些问题,污泥热解产物(生物炭)表现出了环境友好性和对各种污染物吸附能力的优点。然而,由于吸附性和回收性较低,污泥生物炭是一种使用效率低的吸附剂。采用先进的方法将污泥转化为生物炭,可以得到一种对有机物氧化降解具有一定催化效率的工程金属有机骨架。这种情况促使我们开发污泥衍生生物炭作为催化剂,通过各种工程方法氧化降解有机污染物。本文的主要研究成果如下:1.利用污泥浸渍前体单步热解法制备了新型TiO2/Fe/Fe3C生物炭复合材料。采用混凝絮凝技术将污泥和不同比例的纳米粒子(NPs:Fe和Ti)导壳聚糖混合。结果表明,NPs配比和掺杂工艺对催化剂的形貌和催化活性有显著影响。我们合成的最好催化剂通过H2O2活化生成·OH对MB具有良好的催化降解作用,并通过清除实验和降解产物分析证实了这一点。结果表明,季铵态氮、部分Fe0和Fe3C碳层的协同作用是催化活性中心。在中性pH条件下,同时进行的吸附和氧化反应对MB的去除量最大为376.9 mg L-1。2.通过NH4OH激活和热解(800℃)合成了负载MnOx的污泥生物炭催化剂(ASMn-Nb),以促进过氧化单硫酸盐(PMS)的分解和酸性橙7和罗丹明B的降解,NH4OH活化显著提高了 N-杂原子、表面积和微孔率。合成的复合催化剂在较宽的pH(3-10)范围内表现出良好的PMS分解能力,未经处理的污泥生物炭相比,在40分钟内提高了 16%-100%的AO7去除率。自由基和非自由基控制PMS分解过程,介导的电子转移是主要的,而1O2、SO4·-和·OH自由基诱导的催化是PMS激活和随后的AO7降解的次要机制。3.制备了一系列污泥衍生生物炭作为对PMS活化和降解有机污染物的催化剂。采用化学处理(例如,NH4OH、KOH或HCl在热解前、后、或在热解前、热解后均进行处理)和各种热解条件合成污泥生物炭基催化剂。我们合成的最好催化剂在PMS/酸性介质中对难降解有机物的氧化降解表现出优异的性能。吡啶N的非自由基过程是主要的催化机制,而吡咯N、活性C(+)和表面积支持污染物的吸附。4.采用一步热解法制备了一组富氮污泥生物炭。通过添加不同比例的三聚氰胺,改变了合成生物炭复合材料的含氮量。样品表征结果表明,污泥-三聚氰胺复合生物炭SM-(0.5:1)的含氮量较原污泥生物炭显著提高,由1.91%提高到了 9.93%。因此,表面积和中孔隙度也随之增加。在PMS/酸性介质中,SM-(0.5:1)对难降解有机污染物有很好的降解能力,表现出比之前很多报道的碳催化剂有更好的降解能力。一项机制研究表明,吡啶N的非自由基过程控制了污染物的氧化降解,而不是由石墨N,C=O和表面金属氧化物控制的SO4·-和·OH自由基过程。上述研究不仅为污泥的高效脱氮提供了一些便利条件,而且为水的净化提供了一种经济有效的方法,可以发展基于循环经济原理的环境工艺。此外,对催化过程的详细研究使人们对催化活性位点和催化机制的具体作用有了新的科学认识,这可能会丰富基于PMS的AOPs文献。
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