新能源技术的发展一直以来倍受关注,而作为其中重要领域之一的电化学转化能源也在近几年来迅速发展。可充放锂离子电池便是其中重要的一类,锂离子电池具有体积小、电容量大、电压高等优点,但采用液态电解液和不稳定的电解质影响,使用过程中面临易燃易爆等问题,使得锂离子电池的安全问题面临严重的挑战。全固态锂电池采用不易燃固体电解质能够解决锂离子电池的安全问题,还可以实现高能量、功率密度的特点。因此,全固态锂离子电池越来越受到关注。本文针对当前全固态电解质研究中界面阻抗高和界面性能不稳定性等问题,通过探索不同性质的添加剂对聚合物固态电解质界面和性能的影响,构建高稳定性、高安全性及高性能的全固态聚合物锂电池,重点研究内容如下:首先,全固态锂离子电池界面问题抑制了锂离子的输运能力,导致了固态锂离子电池的库伦效率降低,功率密度降低,容量衰减加快。本文基于导电物质、不导电物质及电化学反应特点,分别选择了氧化石墨烯、Al₂O₃、SiO₂、1,4-二羟基蒽醌、吡咯等物质作为添加剂。通过对比研究了固态聚合物电解质的微观结构以及不同物质对聚合物电解质的界面阻抗和电化学性能的影响,发现无机添加剂中对界面影响最大的是Al₂O₃。在倍率充放电100圈后,电池的界面电阻从3846Ω减小至227Ω,电池的界面电荷转移电阻从21772Ω减小至1093Ω;其中有机添加剂对界面影响最大的是吡咯,在倍率充放电100圈后,电池的界面电阻从5089Ω减小至195Ω,电池的界面电荷转移电阻从31396Ω减小至1200Ω。最终筛选出最佳的添加剂吡咯,不仅有利于提高离子电导率,而且有利于电极与电解质界面的稳定。其次,重点深入探究了添加剂吡咯对全固态锂离子电池的性能的影响。分析了吡咯分子作为改善固态电解质界面稳定性和循环稳定的作用机制。主要是通过电化学的方法使吡咯在电池内部的双层间进行极化,使吡咯聚合形成聚吡咯。且聚吡咯则是一种导电的物质,通过这样的方法来减小电池的界面电阻,从而提高电池的整体性能。此外,还对吡咯聚合的条件进行探究,并对其进行电化学性能测试,得出了添加剂的最佳用量条件。