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CO2是造成温室效应的主要气体,合理利用CO2以减少其排放成为研究热点。催化还原CO2可以制得合成气,该合成气可以作为燃料实现CO2循环利用,也可以通过费托合成制取更有价值的化工产品。而CO2在还原过程中,催化剂的活性及稳定性是影响CO2转化率的关键因素。因此,制备具有高活性、高稳定性的催化剂尤为重要。本文从提高CO2转化率出发,选择钙钛矿结构氧化物制备催化剂,分别以H2、CH4为还原剂,探究催化剂结构、反应温度、气体比例对逆水煤气反应和甲烷干重整反应的影响。主要的研究结果如下:1.采用Gibbs自由能最小化原理,通过HSC Chemistry 6.0分别计算逆水煤气反应、甲烷干重整反应不同进料比时,反应物的理论转化率。对计算结果进行分析,认为进料比H2/CO2、CO2/CH4分别为1时更适合作为两个反应的原料气,实验结果与理论计算结果基本一致。2.通过固相反应法制备了钙钛矿结构的BaZr0.9Y0.1O3(BZY),并用BZY作为载体负载不同百分含量的Fe2O3,用于催化逆水煤气反应。将催化剂进行XRD、SEM、BET、TG表征,考察载体BZY焙烧时间、负载Fe2O3质量对催化活性的影响,同时测试了不同进料混合气中H2/CO2之比对逆水煤气反应结果的影响。结果表明,焙烧5 h的BZY载体制备的催化剂催化活性最好,此时的载体结晶度好、丰度高,BZY载体颗粒大小均匀、表面光滑。BZY对逆水煤气反应有一定的催化作用,负载少量的Fe2O3可以明显提高CO的收率,其中3 wt%Fe2O3/BZY、5 wt%Fe2O3/BZY、8 wt%Fe2O3/BZY催化剂都具有较好催化活性。在650℃、空速为2400 mL/(gcaal·h)、进料比H2/CO2为1时,5 wt%Fe2O3/BZY催化逆水煤气反应,CO收率都可以达到31%左右。参与反应后的催化剂表面存在少量积炭,但是催化剂稳定性良好,对5 wt%Fe2O3/BZY催化剂650℃测试27 h,CO收率能够保持平稳。3.通过溶胶-凝胶燃烧法合成了一系列La(Mn0.5Ni0.5)1-xFexO3钙钛矿结构的催化剂,用于催化甲烷干重整反应。对催化剂进行XRD、SEM、BET、TG表征分析,研究了 Fe掺杂量对催化剂结构、积碳量、活性的影响,以及进料混合气中CO2/CH4之比对反应结果的影响。实验结果表明,Fe可以使钙钛矿氧化物颗粒变大,并且能够稳定钙钛矿氧化物的晶相结构,Fe含量越多所制备的催化剂丰度越高,参与反应后越不易分解。La(Mn0.5Ni0.5)1-xFexO3催化剂中适量的掺杂Fe元素能够提高催化剂催化活性,当掺杂量较多时会降低催化剂的催化活性,La(Mn0.5Ni0.5)0.4Fe0.6O3催化活性最佳,750℃、空速为6000 mL/(gcal·h)、进料比CH4/CO2为1时,CH4和CO2转化率分别达到84%、89%,H2/CO之比约为0.78。参与反应后的催化剂中存在积炭,La(Mn0.5Ni0.5)1-xFexO3催化剂中x越大,参与反应后的催化剂中积炭量越少,少量的积炭并不影响催化剂的催化活性,经过10h的连续实验La(Mn0.5Ni0.5)0.4Fe0.6O3催化活性较稳定。