【摘 要】
：
利用电解水技术制氢推动氢能发展,对缓解能源危机和改善环境污染问题具有重要现实意义。电解水包括阴极析氢和阳极析氧两个过程,然而析氧反应涉及多电子反应过程,致使反应动力学缓慢,极大地限制了电解水制氢的反应效率,成为当前亟待解决的问题。近年来研究表明廉价金属的氧化物/氢氧化物具有较高的催化析氧性能,尤以Ni-Fe基氢氧化物纳米催化剂的析氧活性为最佳。但关于Ni-Fe基氢氧化物的析氧活性位点的归属存有争议
论文部分内容阅读
利用电解水技术制氢推动氢能发展,对缓解能源危机和改善环境污染问题具有重要现实意义。电解水包括阴极析氢和阳极析氧两个过程,然而析氧反应涉及多电子反应过程,致使反应动力学缓慢,极大地限制了电解水制氢的反应效率,成为当前亟待解决的问题。近年来研究表明廉价金属的氧化物/氢氧化物具有较高的催化析氧性能,尤以Ni-Fe基氢氧化物纳米催化剂的析氧活性为最佳。但关于Ni-Fe基氢氧化物的析氧活性位点的归属存有争议,尚未有明确活性中心是Fe或是Ni的直接证据。原因在于多数研究采用了相对复杂的纳米形态的Ni-Fe基氢氧化物催化剂,导致OER催化活性位点的确切结构信息不明朗,无法构建有效的结构-效能关系,特别是活性中心在OER过程中的原位结构信息严重缺失。因此,我们选择在结构明确的Au单晶表面构建Ni单原子层、Fe单原子层及Ni/Fe复合单原子层,作为研究OER的模型电催化剂,构建催化剂的构效关系。并进一步运用电化学扫描隧道显微镜原位表征它们在OER条件下的实时结构形态变化,确定反应中间体氧物种（OH*,O*）吸附的活性位点。主要工作如下:（1）成功在Au（111）表面制备了不同覆盖度的Ni单原子层模型催化剂,非原位STM及电化学测试表明,随Ni单原子层覆盖度的增加,OER活性随之增强,并初步证明Ni单原子层边缘长度与OER活性之间存在线性关系;原位EC-STM结果表明,随着电位正移,Ni单原子层边缘最先发生氧化,边缘粗糙化,结合Ni单原子层边缘长度与OER活性之间的线性关系可知,其活性位点位于边缘。（2）成功在Au（111）表面制备了不同覆盖度的Fe单原子层模型催化剂,非原位STM及电化学测试表明,随Fe单原子层覆盖度的增加,OER活性随之增强,并初步证明Fe单原子层边缘长度与OER活性之间存在线性关系;原位EC-STM结果表明,随着电位改变,Fe单原子层边缘最先发生氧化,结合Fe单原子层边缘长度与OER活性之间存在线性关系可知,Fe单原子层的活性位点位于边缘。（3）成功在Au（111）表面制备了Ni/Fe复合单原子层模型结构。Ni主要以Fe岛为成核中心,沿着Fe岛边缘位进行生长,这在传统的纳米复杂材料上是无法实现的。原位EC-STM观察到OER过程中Ni/Fe复合单原子层结构的实时形态变化,随着电位正移,Ni-Fe复合单原子层结构逐渐被氧化。电位恢复至初始电位,Ni/Fe复合结构形态仍能保持不变。在单晶表面制备Ni、Fe单原子层,运用原位EC-STM表征其在OER条件下的实时形态变化,有助于研究催化剂的活性位点,从而深入理解Ni基、Fe基OER催化剂的催化机理,为理性设计实用形态的纳米催化剂提供理论指引和技术支持。
其他文献
本文针对空气源热泵在冬季运行时存在结霜现象,导致冷凝器侧出力不足,系统性能下降,制热效果无法满足室内热舒适要求等问题,对比分析了普通空气源热泵与多种具有防融霜装置的空气源热泵系统冬季运行特性。本文所研究的防融霜空气源热泵系统,其目的在于保证热泵制热效果的情况下,提高系统运行效率。因此,本文利用分布参数法建立了模块化的具有防融霜装置的空气源热泵数学模型,通过C语言自主编程实现模型的动态仿真及程序化。
手性结构广泛存在于自然界中,生物的基本构成单元蛋白质与DNA其实也是手性结构。虽然手性结构与其对映体的基本物理性质相似但是化学性质却截然不同,所以识别手性结构在生物与化学等研究领域中具有极其重要的意义。而对于手性结构进行检测则往往需要利用到圆二色性。圆二色性这一性质广泛存在于手性结构中,表现为对左旋圆偏振光与右旋圆偏振光的区别吸收。而传统的光电探测仪器往往较为庞大,不利于集成实现微型化与多功能化。
ZnIn2S4是一种可见光响应的三元硫化物,具有良好的光催化效果。由于其原料易得、价格低廉以及制备方法简单等优点,在能源和环境等领域研究广泛。但是纯的ZnIn2S4存在光生载流子易复合、纳米片堆积严重和稳定性欠佳的问题,严重阻碍了它的实际应用。为此,研究工作者做了大量工作,提出了很多解决策略,主要包括电子结构调控和材料形貌控制等。本论文构建了Ti3C2 MXene/ZnIn2S4（2D/2D）肖特
交联聚乙烯（XLPE）电缆因成本和性能的优势而被普遍应用于电力输送中。若电缆绝缘存在潜伏性缺陷,长期运行中可能会引起局部放电导致绝缘击穿,甚至引发爆炸或火灾,对电力系统的安全运行和供电可靠性是一个巨大的挑战。因此,需要把控电缆入网质量,提升其运维质量。由于目前缺乏有效的状态检测手段对潜伏性绝缘缺陷进行检测,本文基于电容层析成像技术（Electrical Capacitance Tomography
乳腺癌是女性患者中一种最常见的异质性肿瘤,具有易转移和难治愈的特点,严重危害女性健康。因此,探索乳腺癌的发病机制、找寻出乳腺癌新的预防、诊断和治疗方式至关重要。RNA末端尿苷酸转移酶TUT4在生物体内主要对RNA的3’末端进行尿苷化修饰,从而调节RNA的稳定性。TUT4参与多种生物学过程,包括精子和卵子的发生、胚胎发育以及肿瘤的发生发展。然而,TUT4在包括乳腺癌等癌症中的作用及机制尚不清晰,仍有
随着国内京杭大运河以及丝绸之路成功申报世界遗产,线性文化遗产逐渐成为新的研究热潮。目前宜红古茶道的研究及其保护仍处于起步阶段,存在许多亟待解决的问题,首先由于年代久远且受到快速城镇化的影响,古茶道遗产面临严峻的保护困境。其次宜红古茶道涉及多个地理区域,缺乏统筹管理,线路整体价值难以有效彰显。因此如何深刻分析宜红茶道遗产要素类型及价值特征,对其进行合理有效的保护,促进宜红古茶道新生具有重要现实意义。
锂离子电池为电动汽车提供动力来源,其热稳定性、电安全性和力学特性关系到电动汽车的安全性能。单体电池的热逃逸会在模组中迅速蔓延,最终很可能引发电动汽车的热失控。尤其是在汽车发生碰撞的时候,动态冲击的工况更容易使电池发生结构失效,而电池组分材料失效是电池结构失效的起因,并且电池的力学响应还与环境温度、剩余电量（SOC）和循环寿命（SOH）等息息相关,那么揭示锂离子电池组分材料在高应变率和不同温度等真实
太原作为我国老牌工业城市,从满清末年萌芽期的太原新药局到建国初期“一五”计划太原在苏联模式下以工业为服务主体的城市建设,太原的工业已经历经一百多年的风风雨雨。太原的工业在支撑太原高速发展的同时,也深深地响着太原的城市形态以及功能分区,长时间的工业活动在太原境内留下了丰富的工业遗产,续写着太原工业的辉煌史。在工业建城影响下,太原工业遗产与居民社区在空间上关系密切,“生产厂区+工业住区”的布局模式构成
在坚持农村基本经营制度基础上，大力培育发展新型农业经营主体和服务主体，不断增强其发展实力、经营活力和带动能力，是关系我国农业农村现代化的重大战略，对推进农业供给侧结构性改革、构建农业农村发展新动能、促进小农户和现代农业发展有机衔接、助力乡村全面振兴具有十分重要的意义。
目的 评价超声鉴别诊断儿童四肢长骨嗜酸性肉芽肿（EGB）与骨髓炎的价值。方法 纳入经病理证实的EGB（EGB组）和骨髓炎（骨髓炎组）患儿各37例，观察组间超声表现差异。采用二元logistic回归分析，根据超声表现建立联合鉴别诊断方程；绘制受试者工作特征（ROC）曲线，计算曲线下面积（AUC）,评价各超声表现及联合诊断方程鉴别EGB与骨髓炎的效能。结果 EGB组与骨髓炎组病灶周围软组织改变差异无统