磷铝系介孔分子筛的合成与表征及焙烧与结晶动力学

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lt96046
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
介孔AlPO4分子筛由铝氧四面体与磷氧四面体严格交替而成,具有新型的晶体结构和性能。改性的介孔AlPO4分子筛(Me-AlPO或Si-AlPO),可用于加氢、脱氢、重整、裂化、异构化、环化及氧化等多种反应,具有广泛的应用前景。介孔AlPO4分子筛主要有层状和六方两种晶体形状,与层状介孔AlPO4分子筛相比,后者具有更规则孔道结构且孔壁较厚,孔道不易重叠,这不仅有利于反应物和产物的扩散,而且分子筛热稳定性也较好,更适合用于较高温度的吸附和催化;但六方介孔AlPO4分子筛主要采用溶剂热法合成,晶化时六方结构易向层状结构转变,且合成的影响因素较多,加之人们对合成过程的机理和动力学了解甚少,因此,合成的经验性强,过程的可控性差,结果的难预料是这类材料研究中经常碰到的问题,同时介孔AlPO4分子筛合成方法的局限性也限制了其发展和进一步应用,因此对其进行合成、机理和动力学的研究具有重大的理论和实用价值。本文采用溶剂热合成法对六方介孔AlPO4分子筛进行了合成,通过大量的实验,讨论了原料配比、pH、模板剂、晶化温度、晶化时间、模板剂脱除方法等影响因素对分子筛晶体结构的影响,并借助TG-DTA、XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、BET、MAS-NMR等分析手段,得出六方介孔AlPO4分子筛较好的合成工艺。在此基础上,讨论了过渡金属元素(Mn, Ni, Ti)和添加剂PEG对介孔AlPO4结构的影响:过渡金属元素的引入,Me-AlPO分子筛既保持了六方结构,且具有较厚孔壁,有利于解决六方介孔AlPO4分子筛热稳定性差的问题;PEG的引入解决了晶化时六方结构易向层状结构转变的问题,合成的分子筛具有较好的晶型和规则的孔道,并根据高聚物在水溶液中的特性和相似相容原理提出了PEG的作用机理。针对以水为介质的溶剂热合成六方介孔AlPO4分子筛热稳定和孔道不理想等问题,进行了醇-水介质的溶剂热合成,实验表明:合成的六方介孔AlPO4分子筛具有较厚的孔壁,提高了分子筛的热稳定性,同时分子筛具有非常规则的孔道,当应用于反应时,对反应物和产物的扩散与动力学描述都是很有利的。借助FT-IR、NMR和元素分析等手段,从电荷平衡角度,说明了模板剂和无机物种之间的相互作用,并提出模板剂的作用机理;根据不同条件XRD衍射峰计算出的相对结晶度,推算出介孔AlPO4分子筛溶剂热合成时的表观成核活化能En和表观晶体生长活化能Eg,计算结果说明过渡金属元素可降低合成体系的活化能;采用TG-DTA、原位FT-IR、原位XRD等分析手段对前驱体脱除模板剂过程进行跟踪监测,并根据TG-DTG分析的数据计算出模板剂脱除过程平均表观活化能。尝试用固相法对介孔AlPO4分子筛进行合成,利用TG-DTA、原位FT-IR、原位XRD等分析手段详细讨论了焙烧时间、温度、不同铝源对分子筛结构的影响,并得出适宜的合成条件,虽然固相合成法工艺简单,易操作,但所得产物粒度和孔径分布较宽,最后对固相合成介孔AlPO4分子筛过程进行了动力学计算。
其他文献
据悉,美国科学家开发出一种创新技术,即使用棉花糖丝来制造微型人造管支架。这种技术可用于修复因意外事故造成的神经损伤或疾病导致的血管破损。
在欧洲和北美都实行了严厉的法规,以减少那些会导致酸雨形成的气体排放,而这些气体中的头号罪魁就是二氧化硫和氮氧化物。这些法规取得了显著成效,人们对大型热电厂和矿物燃料排放的烟气进行了处理,排放到大气中的污染物质因此明显减少。正当科学家们为及时拉响了污染的警报而庆幸时,可这些看似很好的解决办法居然也有着意想不到的副作用……    阳伞效应    我们知道,化学反应产生的硫氧化物和氮氧化物是以固态或液态
文章从施工工艺、质量、安全、工期、成本、综合效益等方面入手,介绍吉林省某市净水厂工程桩基施工过程中,长螺旋钻孔压灌超流态混凝土、后植入钢筋笼一次性成桩施工技术的应用
当今时代人类社会步入了科技创新不断涌现的重要时期,步入了一个信息化助力社会全方位创新的重要时期。同时信息安全威胁和挑战越来越严重,对人类社会的冲击越来越广泛、越来越深刻。网络空间已经成为陆、海、空、天等物理空间之后,具有国家主权性质的第五个实体空间,直接影响着国家安全、社会安定、经济繁荣和群众生活。自主可控的网络空间(可称之为"领网")既具领土、领海、领空等国家疆域的性质,又具有公海、
结合ANSYS软件建立了塔机塔身不同腹杆布置方式的塔身模型,进行有限元分析,得到危险部位的应力;同时通过ADAMS运动学仿真获得塔机典型工况载荷谱;采用标准试样的S-N曲线,并根
众所周知,美国航空航天局(NASA)的空间探索器——维京在30年前登陆火星时没有发现生命,不过据英国《BBC新闻》2007年1月10报道,一位科学家在1月8日美国天文学会会议上报告说,当时在
由台湾省商业会主办的2006年庆祝世界珠算心算日大会于8月13日上午于台北县盛大举行,同步举办珠算比赛暨珠算达人竞技大会、心算比赛暨国际心算邀请赛等活动。泛太平洋珠心算
长期以来,连续式沥青搅拌设备由于受原有公路施工规范所限,在国内推广几经波折,业界也对其与间歇式沥青搅拌设备争议不断。2011年4月12日,由中交西安筑路机械有限公司承办、
近日,沃尔沃建筑设备正式宣布任命岑家辉先生为公司中国区总裁。岑家辉先生将全面负责沃尔沃建筑设备在中国市场的战略规划、市场拓展及所有相关业务活动。
英国Perkins公司虽然2006年才进入中国市场,但是人们对其已经十分熟悉。这个创立于1932年的发动机有限公司,其产品覆盖了4~2000kW(5~2600hP)功率非公路用柴油及天然气发动机,是全球