改性活性炭纤维强化电动修复焦化污染场地的多环芳烃

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焦化场地土壤中积累着大量具有致癌性、致畸性和生物毒性的持久性有机污染物多环芳烃(PAHs),其危害程度严重威胁到周边环境安全和人类健康。本文采用改性活性炭纤维(ACF)联合电动修复技术(EK)并辅助表面活性剂修复焦化污染场地的PAHs。选取环境中典型PAHs:菲(PHE)为目标污染物,采用氧化性较强的弱酸盐NaClO对ACF进行改性,在1V/cm电压梯度下修复15d,考察反应影响因素并探究了可能的吸附过程,主要研究成果如下:(1)对NaClO改性ACF的实验条件进行了优化,通过对其表面含氧酸性官能团—内酯基和羧基数量的测定来确定最佳改性条件。当NaClO浓度为1mol/L、ACF投加量为0.5g,震荡时间为3h时,ACF表面含氧酸性官能团数量最大。(2)对NaClO改性ACF进行了表征,在SEM表征中可观察到相比于HNO3改性的ACF,NaClO改性下ACF整体形态没有发生太大变化,表面更为光滑,刻蚀程度较小。XRD和FTIR分析表明,NaClO改性下的ACF结晶程度增加,且材料表面附着大量Cl O-,含氧酸性官能团数量增加更为明显。(3)探讨了不同阳极液、不同ACF改性方法以及不同表面活性剂浓度对土壤中PHE去除效果的影响。结果表明,土壤中PHE主要依靠电渗流的作用从阳极向阴极方向迁移。柠檬酸-柠檬酸钠做为阳极液相比于去离子水做为阳极液,总电渗流增加了28%。NaClO改性下的ACF中附着残余NaClO,整个电动修复体系中迁移性离子更多,相比于原始ACF与HNO3改性ACF,电流和电渗流作用更为明显。同时残留的NaClO能进一步氧化降解土壤中的PHE。阳极液中加入Tween 80会显著阻碍电流和电渗流作用,Tween 80和柠檬酸在共存的情况下会形成离子表明活性剂,进一步提高了PHE的去除效果。当阳极液选用柠檬酸-柠檬酸钠,ACF采用NaClO改性,同时Tween 80浓度为1%时,PHE的总去除率达到70.24%。该条件下电能耗最低仅为0.402k W·h·g-1,处理1kg污染土壤的成本为15.2元。(4)在不添加表明活性剂的情况下,原始ACF,HNO3改性ACF和NaClO改性ACF对PHE的吸附量分别为15mg/g,20.5mg/g和32.8mg/g,表明ACF在经过化学改性后其吸附性能得到了较大的提升。随着阳极液中Tween 80浓度的增加,PHE的迁移效果更好,同时PHE在ACF上的停留时间更长,NaClO改性ACF对PHE的吸附量逐渐增加。当Tween 80浓度为1%时,吸附趋于饱和,吸附量为40.17mg/g。(5)反应后NaClO改性ACF的表征结果表明,ACF吸附水含量增加,表面吸附着较多PHE。经NaClO改性后ACF表面O-H,C=O,C-O等含氧官能团数量增加明显,这些基团与PHE的苯环电子形成氢键,增强了ACF对PHE的吸附能力。
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