【摘 要】
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卤化铅钙钛矿量子点（QDs,CsPbX3其中X=Cl,Br,I）因其量子产率高、发光峰窄以及发光波长可调等优点而备受关注。然而,钙钛矿QDs稳定性较差的缺点限制了其在显示照明领域的实际应用。其中,钙钛矿QDs表面配体在光、热、潮湿条件下容易解离或发生化学反应是其耐候性差的重要原因之一。针对此问题,本论文拟以含芳香杂环的离子性配体对钙钛矿QDs进行修饰,研究此类配体对钙钛矿晶体生长习性以及发光性质的
【基金项目】
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广东省自然科学基金项目（编号:2014A030306009）; 广东特支计划科技创新青年拔尖人才（编号:2016TQ03C100）; 国家自然科学基金（编号: 51772104,;52072126）
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卤化铅钙钛矿量子点（QDs,CsPbX3其中X=Cl,Br,I）因其量子产率高、发光峰窄以及发光波长可调等优点而备受关注。然而,钙钛矿QDs稳定性较差的缺点限制了其在显示照明领域的实际应用。其中,钙钛矿QDs表面配体在光、热、潮湿条件下容易解离或发生化学反应是其耐候性差的重要原因之一。针对此问题,本论文拟以含芳香杂环的离子性配体对钙钛矿QDs进行修饰,研究此类配体对钙钛矿晶体生长习性以及发光性质的影响。本文采用简单的两步配体交换法,用一系列不同链长的二烷基咪唑离子交换热注射合成的QDs表面的原配体油酸、油胺。交换后的物相和形状都没有发生明显的改变。红外光谱和X射线光电子能谱（XPS）证实了表面配体交换成功。通过分子轨道（MOs）能级模拟计算和钙钛矿表面结构优化,发现咪唑离子的环形构象以及共轭型头部等与传统胺类配体不同的特点使得咪唑环与QDs表面有较强的相互作用。这种强的相互作用不仅提高了QDs的稳定性,也改变了QDs的发光性质,比如发射峰位和荧光寿命。通过反溶剂析出的方法合成了CsPb Br3纳米晶（NCs）与Cs4Pb Br6微米晶复合材料。由于咪唑离子和钙钛矿中的不同金属离子组分在溶剂中的溶解度差异较大,前驱体在反溶剂中首先析出CsPb Br3NCs,模拟计算结果表明小尺寸的立方相CsPb Br3比小尺寸的六方相Cs4Pb Br6的能量低;因Cs4Pb Br6和CsPb Br3之间存在晶格匹配,在溶液中残余金属离子浓度的变化促使在CsPb Br3NCs表面生长出大量的Cs4Pb Br6晶体,形成CsPb Br3NCs均匀分散在Cs4Pb Br6晶体内的复合材料。此外,修饰复合材料表面的咪唑离子配体的共轭杂环结构是形成片状晶体形貌的重要原因。相对于普通的钙钛矿QDs,这种复合材料具有更好的耐候性,其作为荧光粉在器件上具有潜在的应用前景。
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