半导体光催化技术可将低密度的太阳能转换为化学能,在能源开发和环境污染控制领域具有广泛的应用前景。g-C₃N₄是一种非金属的可见光响应半导体,二维层状纳米片结构有助于获得更多的表面活性位点、原子厚度的纳米片缩短了光生载流子的传输路径,同时还具有良好的热、化学稳定性和光电性能,是一种极具应用前景的可见光催化剂。然而g-C₃N₄存在光生载流子复合严重、价带空穴氧化能力较弱的不足,限制g-C₃N₄在光催化领域的应用。本论文通过能带匹配的半导体设计合成g-C₃N₄基复合异质复合光催化剂。借助复合半导体的异质界面形成的内建电场,加速光生载流子的传输与分离,有效提高光催化性能。通过光催化还原水中Cr（VI）评估所制材料的光催化活性和稳定性,分析复合催化剂的结构组成与光催化性能的构效关系,揭示光催化反应机理。主要研究内容如下:1.以构建“面对面”复合异质界面为目标,水热合成SnS₂/g-C₃N₄纳米片,XPS、TEM、HRTEM和PL分析表明具有高表面能的SnS₂纳米片与g-C₃N₄形成稳定的异质界面,有效增强光生电子-空穴分离。UV-vis DRS分析显示复合材料具有比纯g-C₃N₄增强的可见光吸收,是可见光驱动的催化剂。SnS₂/g-C₃N₄可见光催化还原Cr（VI）的反应符合一级反应动力学特征,40%g-C₃N₄的SnS₂/g-C₃N₄在可见光照60 min后,对Cr（VI）的还原率为100%。活性物种捕捉实验和ESR分析显示·O₂^–是SnS₂/g-C₃N₄反应的主要活性物质,提出光生载流子的Z型迁移机理。2.根据Na₂CO₃溶液改性处理bulk-g-C₃N₄的最优化反应条件,通过水热合成得到表面负载型SnO₂/g-C₃N₄复合材料。TEM和HRTEM结果显示具有高表面能的SnO₂纳米粒子成功负载在二维g-C₃N₄片上;TGA分析显示随着复合材料中SnO₂含量的增大,g-C₃N₄的吸热峰向低温区移动,表明SnO₂和g-C₃N₄形成的异质界面改变了g-C₃N₄的化学环境,降低了g-C₃N₄的热稳定性。PL和EIS进一步阐明异质界面可以减小电荷传输阻力、加速电子转移,有效分离光生载流子。基于紫外光条件下SnO₂/g-C₃N₄催化还原Cr（VI）的活性明显高于可见光时的催化反应,通过活性物种捕捉和荧光法捕获·OH的实验揭示不同光源下的光催化反应历程。提出了可见光条件下的传统II型异质复合体系、紫外光照射时的Z型光催化复合体系的反应机理,进一步揭示两个半导体具有共同激发光源是构建Z型光催化体系的必要条件。3.以HNO₃-ETOH为溶剂控制合成N-TiO₂/g-C₃N₄,考察HNO₃用量对复合产物光电性能、催化性能的影响。测试表征结果说明HNO₃的作用:（i）作为质子酸对bulk-g-C₃N₄的质子化解聚和氧化刻蚀作用（增大比表面积）;（ii）作为N掺杂原料,合成可见光驱动的N-TiO₂。XPS和TGA的实验结果显示N-TiO₂和g-C₃N₄之间的相互作用改变了Ti 2p_3/2的XPS结合能,降低了g-C₃N₄的热稳定性。UV-vis DRS、EIS和光电流结果揭示N-TiO₂/g-C₃N₄的光生载流子的传输阻力小、光电信号强的可见光催化剂;N-TiO₂/g-C₃N₄在光催化还原Cr（VI）的过程中符合一级反应动力学特征。ESR检测到DMPO-·OH和DMPO-·O₂^–的特征信号,结合半导体的能带结构提出光生载流子Z型传递机制。4.以有效分离光生载流子的光催化体系为目标,溶剂热合成制备二元复合材料Bi₂Ti₂O₇/TiO₂,然后通过煅烧制备g-C₃N₄/Bi₂Ti₂O₇/TiO₂三元复合半导体光催化材料。通过XRD、FESEM、XPS给出了三元复合材料的合成机理;形成的异质界面明显降低g-C₃N₄的热稳定性。通过元素分析说明该体系合成过程中单元催化剂之间的复合比例对产物可见光催化还原Cr（VI）活性的影响;PL和光电流测试表明g-C₃N₄/Bi₂Ti₂O₇/TiO₂复合材料中光生载流子得以有效分离与传输;g-C₃N₄/Bi₂Ti₂O₇/TiO₂可见光催化性能增强的关键因素是其组分间的协同作用,形成了光生电子的三级电子传递机制,有效分离光生载流子。