稀土Gd3+掺杂上转换发光纳米材料的合成及发光性能的研究

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摘要:迄今为止,镧系元素(LN)掺杂上转换发光纳米材料(UCNPs)是将近红外光转换为可见光的最有效的材料,在生物分析如生物标记、体内成像和临床治疗等领域有很高的应用价值。将上转换发光材料应用于这些领域的前提是要求其具有较高的发光强度,此外,还需要具有较小的尺寸和水溶性,以便适应生物体环境。本文针对上述问题,主要研究了生物体外标记应用的稀土Gd3+离子掺杂的上转换发光纳米材料的合成,在控制尺寸的前提下,提高其发光强度,并研究了它们的上转换发光性质及机理。主要工作如下:1、用溶剂热法制备了六方相NaYF4:Yb,Er上转换发光纳米晶体,结合上转换发光理论解释其发光原理。改变Y3+和Yb3+掺杂比例可以调控上转换发光纳米晶的发光强度,当Yb3+掺杂浓度为0.18mmol时,上转换发光强度最大,继续增大Yb3+掺杂浓度,上转换发光强度则逐渐减弱。与不掺杂Yb3+离子的NaYF4:Er上转换发光纳米晶相比,掺杂Yb3+之后的上转换发光强度可提升1~2个数量级。2、相同实验条件下在原合成体系中掺杂稀土Gd3+离子,制备发光强度更高的NaY/GdF4:Yb, Er上转换发光纳米材料,探索了Gd3+离子浓度变化对上转换发光强度的影响。当Gd3+离子掺杂深度为0.2mmol时,NaY/GdF4:Yb, Er纳米晶的上转换发光强度最大,随着Gd3+离子掺杂深度的继续增大,发光强度逐渐减弱。实验证明上述合成的NaY/GdF4:Yb, Er上转换发光纳米晶均为六方相,粒径在20~50nm。3、为了改善上述NaY/GdF4:Yb, Er上转换发光纳米材料的水溶性,分别用超声清除法和二氧化硅包覆法实现NaY/GdF4:Yb, Er上转换发光纳米晶油溶性到水溶性的转化。其中,在400w超声功率下超声20分钟,能明显改善水溶性,这种方法适合粒径相对较大的上转换发光纳米晶,操作简单,成功率高。而二氧化硅包覆则更适用于粒径相对较小的上转换发光纳米晶。
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