旋液反应器用于复合离子液体催化碳四烷基化反应数值模拟研究

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复合离子液体催化异丁烷与丁烯是发生在液-液相界面或者近表面的快速烷基化反应,反应器是实现这一化工生产过程高效运转的核心设备。传统的烷基化反应器能实现反应物与催化剂之间的快速混合,但难以满足反应剩余物与催化剂快速分离的要求。对此,中国石油大学开发了集混合-反应-分离功能于一体的旋液反应器并应用于复合离子液体催化碳四烷基化工艺。然而,作为一种新开发的设备,目前缺少对旋液反应器操作参数、结构参数和轻相液滴破碎和聚并等方面的深入研究;另外现有评价旋液反应器分离效率指标主要针对的是气固分离或者底流产品,并不适用于评价旋液反应器溢流口轻相产品。因此本论文旨在通过数值模拟和冷态实验的方法对上述相关内容进行研究,为旋液反应器应用于复合离子液体催化碳四烷基化反应提供理论依据和指导。为了探究不同操作条件对旋液反应器混合分离性能以及能耗的影响,采用欧拉和雷诺应力湍流模型(Reynolds Stress Model,RSM)研究了不同溢流比、总流量和重轻比对它们的影响,并且利用旋液反应器冷模实验装置来验证数值模拟中分离性能结果。结果表明适宜的溢流比与重轻比的设置能提供最佳的混合性能,低总流量有助于增强混合效率;针对复合离子液体碳四烷基化工艺的特殊要求,提出了新的综合分离效率公式来评价旋液反应器的分离性能,最佳的综合分离效率与溢流比密切相关,且高总流量和高重轻比有助于提高旋液反应器分离性能,但同时加剧了能量损失;重轻比的设置需要与溢流比相匹配,以保证较高的分离效率和较低的能耗。采用神经网络模型拟合了旋液反应器中综合分离效率和压力降。拟合值和实验值之间的最大误差≤1%,表明此模型能够在操作条件范围内进行任意组合来准确预测分离效率和能耗,操作条件范围为总流量0.9~1.5 m~3/h,重轻比1.0~3.0,溢流比0.2~0.65。为了探究不同几何结构参数对旋液反应器混合分离性能以及能耗的影响,采用欧拉和RSM模型研究了锥角度数、溢流管直径、圆柱段高度、溢流管插入深度和底流管直径对其的影响。结果表明综合分离效率随着锥角的增加呈现出最大值,与溢流管插入深度和底流管直径呈负相关;混合强度与锥角度数呈正相关,与圆柱段高度、溢流管插入深度和底流管直径呈负相关;溢流压力降随着溢流管插入深度的增加呈现出最大值,与锥角度数呈正相与溢流管直径和圆柱段高度呈负相关,得到旋液反应器的最优结构组合为锥角2.8°,溢流管直径11 mm,圆柱段高度75 mm,溢流管插入深度范围4~6 mm,底流管直径15 mm。为了探究液滴在旋液反应器中的破碎位置,采用流体体积模型(Volume of Fluid,VOF)和RSM模型研究了轻相单液滴在边界层内的破碎现象,展示了液滴先被拉伸,其长度达到临界值后发生破碎的过程。大的液滴直径、液滴相对滑移速度、韦伯数和小的轻重两相界面表面张力利于液滴发生破碎。建立了关于液滴破碎角的经验关联公式可以用来预测不同影响因素下的破碎发生位置。为了分析不同操作参数对旋液反应器混合分离性能的影响的原因,耦合欧拉和群体平衡模型(Population Balance Model,PBM)结合RSM模型研究了不同溢流比、总流量和重轻比对旋液反应器的液滴直径分布影响。结果表明高溢流比、总流量和重轻比利于提高液滴的破碎频率和降低聚并频率;高溢流比使得溢流口附近的轻相接触面积增大,利于液滴聚并现象的发生;高总流量增强了旋液反应器内重相流场施加于轻相液滴的剪切作用,轻相液滴间因强湍流作用而导致碰撞和破碎剧烈;高重轻比降低了圆柱段和锥段附近液滴间的接触面积从而降低了液滴破碎。
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