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氢气作为一种清洁的新能源，对缓解化石能源所引起的环境问题有着重要的作用，世界范围内对氢气的需求量逐年增加，这就极大的促进了氢气回收及净化分离技术的快速发展，回收氢气具有重大的经济价值，膜法回收氢气是目前气体分离膜最重要的商业应用领域。炭硅分子筛膜是在纯炭膜的基础上，向前驱体聚合物溶液中添加含有硅的物质。旨在利用硅相的透气性来提高炭分子筛膜对H2的渗透选择性能，同时可以改善炭膜不耐氧化的缺点。试验选用SiO2-ZrO2复合溶胶对陶瓷氧化铝进行修饰，得到孔隙率为33.16%，最可几孔径为177.6nm的多孔复合膜，以此作为炭硅分子筛膜的载体。选用酚醛树脂和正硅酸乙酯作为前驱体碳源和硅源，浸渍涂覆，700℃高温炭化后制得炭硅分子筛膜。探讨分析了制备过程中的涂膜液性质、涂膜次数、炭化温度、测试压力等因素，考察了多孔复合膜基底及炭硅分子筛膜的结构性质及气体渗透分离性能，确定了最佳制备工艺。当硅含量为20wt%，涂膜次数为2次，700℃下炭化得到的炭硅膜，渗透选择性能达到最佳，H2的渗透速率为59.12×10-10mol·m-2·s-1·Pa-1，H2/N2和H2/CO2的分离因子分别为26.94和1.89。结果表明，向炭膜中引入硅相结构是改善炭膜结构及性能的有效手段，不同的硅含量、硅结构及炭化条件可以影响炭硅分子筛膜的结构及其渗透性和选择性。为了进一步提高氢气的渗透性和选择性，试验分别向前驱体溶液中添加钯盐和镍盐，对炭硅分子筛膜进行改性研究。结果发现，改性后H2的渗透速率大大增加。700℃炭化后，C-Si-Pd分子筛膜H2渗透速率达到1.02×10-8·mol·m-2·s-1·Pa-1，H2/N2和H2/CO2的理想分离因子分别达到27.46和3.27；C-Si-Ni的H2渗透速率达到0.85×10-8·mol·m-2·s-1·Pa-1，H2/N2和H2/CO2的分离因子分别达到26.92和2.84。结果说明，通过向炭硅膜中引入钯或镍元素有效的改善了氢气渗透选择性能，为H2分离技术的发展提供了一定的技术支撑及理论指导。