随着半导体制造的进一步精细化,晶体管的等比例微缩越来越接近原子尺度,电子的输运将会受到量子不确定性的影响,因此量子效应和材料细节已经变得不可忽略并将主导亚十纳米器件物理.一方面,量子限制、量子隧穿等影响和制约着纳米器件的性能.另一方面,一些新兴器件的工作原理恰恰基于量子力学特性,例如隧穿场效应晶体管（TFET）,突破了传统玻尔兹曼热输运限制,实现在超低功耗集成电路的应用.因此,有必要深入理解器件的量子机制,在原子尺度上进行基于量子力学的器件建模和仿真模拟.另外,以石墨烯、过渡金属硫化物和黑磷为代表的超薄二维层状半导体材料因具备独特的物理特性已成为新一代电子器件的理想沟道材料.因此,我们针对基于二维材料的电子器件开展了以下研究:（1）二维In-V族隧穿场效应晶体管的性能预测TFET是一种以带间隧穿为工作原理的新机制量子器件,因开态电流较小限制了其实际应用.我们使用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合（DFT-NEGF）的第一性原理量子输运计算方法预测了一类新型二维III-V族化合物In As,InN,InP和InSb材料的电子结构和器件输运性质.研究表明,沟道长度为15.2 nm的二维InSb双栅TFET可以获得高达1058μA/μm（p型）和880μA/μm（n型）的开启电流,二维InAs双栅TFET可以获得10⁷的陡峭电流开关比,二者分别在高性能（HP）和低功耗（LP）器件领域展现出极好的应用前景.在此基础上,我们发现晶体管沟道长度的缩短会造成器件漏电流的急剧增加以及亚阈值摆幅的波动.此外,态密度瓶颈效应严重限制了二维InN和InP晶体管的性能.该模拟结果有助于二维III-V族化合物材料的实验制备和应用研究.（2）表面缺陷态辅助带间隧穿对磷烯隧穿场效应晶体管性能的影响我们计算了磷烯双栅TFET在8.8 nm技术节点时的器件输运性质,通过对带间隧穿机制的掺杂改进,找到了提升TFET开态电流的有效方案.模拟结果表明氢吸附和磷吸附磷烯场效应晶体管的弹道输运性能极限（开启电流和最小亚阈值摆幅）均可以满足国际半导体技术路线图（ITRS）对高性能逻辑器件的应用要求.在此基础上,我们还考虑了自旋极化效应对缺陷态辅助带间隧穿过程的影响,并讨论了缺陷态位置、缺陷态密度等物理参数与器件透射几率的关系.（3）单层MoS₂纳米器件的非弹道输运特性随着晶体管尺寸的微缩,声子辅助隧穿对电子器件的性能起着越来越重要的作用.我们采用基于非平衡格林函数的STD-Landauer方法对单层MoS₂纳米器件进行了原子尺度的非弹道输运模拟,结果表明有限温度下的电声耦合效应不仅可以提升MoS₂ p-i-n结中的带间隧穿电流,还显著增加了TFET器件中源到漏的直接隧穿电流,造成器件的开关比性能被削弱.（4）二维范德华异质结WSe₂-MoS₂垂直隧穿场效应晶体管的输运性质异质结构作为一种新的自由度来调控二维材料的性质,正引起了人们的广泛关注.本章从理论上研究了垂直堆叠WSe₂-MoS₂异质结所蕴含的层间隧穿机制以及组成器件的电子输运性能.双层WSe₂-MoS₂内部形成Ⅱ型能带排列方式,其有效直接带隙值为0.14 e V.当源漏偏压V_DD=0.3 V时,异质结晶体管可以获得3×10⁴的电流开关比和59 mV/decade的最小亚阈值斜率.