Fe304/碳磁性复合材料的制备及其对水中污染物的吸附性能研究

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Fe304纳米粒子因具有特殊的磁性能、高表面活性、优异的生物活性等性能而广泛的应用在磁流体电池、催化剂、吸附材料等领域。碳材料作为一种传统的吸附材料,具有比表面积大、吸附能力强等优点。单从体积考虑,吸附剂粒径越小,比表面积越大,吸附性能越好。但粒径越小越难以分离,这就使得其在使用过程中难以回收而造成使用成本增加,造成资源浪费。磁分离技术恰好解决了这个问题。碳材料包覆纳米Fe304颗粒结合了两部分原料的优点:一方面能够具有较强的吸附能力,一方面可以实现与水的快速分离。本论文研究制备了多种Fe304纳米粒子和Fe304/碳(Fe3O4/C)复合材料,探究其对罗丹明B的吸附性能,具体成果如下:1.微流法制备Fe304纳米粒子利用微流法制备了Fe304纳米粒子,研究了原料浓度和流速等工艺参数对Fe304纳米粒子的结构和形貌的影响。结果表明:当NaOH浓度为0.2-0.3 mol/L、流速为20 mL/min时,Fe304为类球形结构,平均粒径为8.3-9.7 nm;当NaOH浓度为3.6 mol/L、流速为20 mL/min时,Fe304为棒状结构,平均直径约为8.4 nm;当NaOH浓度为3.6 mol/L、流速为5 mL/min时,Fe304为规整的六边形结构,大小约为100 nm。2.两步法制备Fe3O4/C复合材料及其吸附性能分别以三种Fe304纳米粒子(商品化Fe3O4 (C-Fe3O4)、共沉淀法(传统滴加法)制备的Fe3O4 (TA-Fe3O4)以及微流法制备的Fe304(MF-Fe3O4))为磁核,与碳源在水热条件下制备出Fe3O4/C(分别为C-TA-Fe3O4/C和MF-Fe3O4/C)复合材料,对其结构和吸附性能进行了研究,讨论了循环次数、温度、pH等工艺参数对罗丹明B吸附量的影响,研究了吸附动力学。研究表明,在C (RhB)=1 g/L、T=20℃以及pH=3的条件下,三种吸附剂对罗丹明B的吸附量分别为76.4 mg/g,103.7 mg/g以及135 mg/g。对于TA-Fe3O4/C和MF-Fe3O4/C,五次循环使用后吸附效率分别为初始值的88.1%和88.7%;改变吸附温度(20-70℃),罗丹明B吸附量都是先上升后下降,在T=60℃达到最大,最大吸附量分别为141.2 mg/g和170.1 mg/g;改变溶液pH(2-11),罗丹明B吸附量都是先上升后下降,在pH=9达到最大,最大吸附量分别为122.6mg/g和154.5 mg/g。TA-Fe3O4/C与MF-Fe3O4/C吸附罗丹明B的过程都遵循二级动力学方程,但由于染料浓度过高,不适用于Freundich吸附等温方程。3.一步法连续制备Fe3O4/C复合材料及其吸附性能通过耦合微流法和超声喷雾热解法,成功地连续制备出Fe3O4/C复合材料,并对其结构和吸附性能进行了研究,讨论了染料浓度、温度、pH、循环次数对罗丹明B吸附量的影响,研究了吸附动力学。研究表明,罗丹明B浓度越高,Fe3O4/C吸附量越大。在C (RhB)=1g/L、T=20℃以及pH=3的条件下,Fe3O4/C吸附量可达154.6 mg/g。循环利用五次后Fe3O4/C吸附率为初始值的80.1%。改变吸附温度(20-70℃),罗丹明B吸附量先上升后下降,在T=60℃达到最大,最佳吸附量为183.6 mg/g;改变溶液pH(2-11),罗丹明B吸附量先上升后下降,在pH=9达到最大,最大吸附量为169.4 mg/g。Fe3O4/C对吸附罗丹明B的过程遵循二级动力学方程,染料浓度为100 mg/L及250 mg/L时,遵循Freundich吸附等温方程。
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