碳量子点-ZIF-67催化剂的制备及其气相甲苯吸附-降解性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:yayiye
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挥发性有机污染物是形成臭氧和细颗粒物的重要前体物,来源广泛且会引发光化学污染、城市灰霾等严重的环境问题。VOCs是一类典型的室内污染物,对人类和其他生物的健康构成了极大的威胁。目前,针对VOCs的处理方法中,吸附-光催化降解方法因其具有反应效率高、环境友好、污染物选择性低优势,成为了一种理想的VOCs治理方法。然而,半导体材料光催化技术仍存在一些问题,如可见光应用能力差、光生电子与空穴分离效率低等。这些问题限制了其光催化降解VOCs的应用。因此,本文设计了一种新型的CDs-ZIF-67催化剂,以葡萄糖作为碳量子点的前驱体,引入到ZIF-67的孔道中原位合成催化剂,并详细地分析了催化剂的性质和吸附-光催化降解活性。本文的具体研究内容与结果如下:(1)通过各项表征手段的分析可知,ZIF-67孔道内葡萄糖热解生成碳量子点的同时,ZIF-67能够保持结构稳定。碳量子点的尺寸和分布受到ZIF-67孔道结构的控制。CDs-ZIF-67表面有发达的微孔结构,具有较好的气体吸附能力。加入了碳量子点后,CDs-ZIF-67比ZIF-67在可见光范围内光吸收范围有所增大,对可见光利用效率提高。随着ZIF-67孔道内碳量子点的浓度增大,其荧光发射强度减小,光生电子与空穴分离效率提高,有利于光催化反应的进行。(2)在CDs-ZIF-67对苯水溶液的液相吸附实验中,CDs-ZIF-67材料在常温条件下可以对浓度范围在100-300 mg/L的苯水溶液高效吸附。在较低溶液浓度下,CDs-ZIF-67的吸附率更高。通过对其吸附动力学的研究可以发现,CDs-ZIF-67对苯的吸附行为符合准二级反应动力学,说明吸附过程中包括化学吸附,由多种因素共同决定吸附速率。(3)在CDs-ZIF-67对气相甲苯的吸附-光降解实验中,常温条件下,甲苯与CDs-ZIF-67催化剂在15 min内达到吸附平衡。在可见光照射下,CDs-ZIF-67催化剂在6 h内对气相甲苯的降解率达到74%,掺杂了碳量子点后材料的光催化降解效率明显提升。根据原位红外光谱分析,光催化甲苯降解中反应过程中产生了一系列中间产物,如苯甲醇、苯甲醛和苯甲酸,通过进一步氧化,最终矿化形成CO2和H2O。
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