现阶段硫铝酸盐水泥已经部分成为了普通硅酸盐水泥的环保替代材料。本文基于硫铝酸盐水泥主要熟料矿物C₄A₃$和C2S,设计建立了不同C2S含量的C₄A₃$-C₂S二元体系。并采用XRD、RQPA、ICC、TG、FTIR、SEM和MIP等测试方法和表征手段,对C₄A₃$-C₂S二元体系的熟料形成、烧成机理、水化产物、水化进程和水化机理进行了系统的研究,旨在解决C₄A₃$-C₂S二元体系相关材料在生产及应用过程中存在的理论问题。在C₄A₃$-C₂S二元体系的烧成制度优化方面,采用RQPA和ICC方法建立择选因素并进行优化评价,并以FTIR、TG-DTG和SEM-EDS等手段进行表征和分析。结果表明:C₄A₃$-C₂S二元体系中,熟料矿物C₄A₃$相主要以正交晶系（C₄A₃$-orthorhombic）晶型存在,主要中间矿物相为C3A、C12A7和C3AS3。当C2S设计含量不大于45wt.%时,1350℃,保温1h是相对最优的烧成制度;当C2S设计含量大于等于65wt.%时,1300℃,保温2h是相对最优的烧成制度。择优后体系中间相含量不大于5.8wt.%。在C₄A₃$-C₂S二元体系的烧成机理探究方面,采用三维扩散和晶体成核生长模型研究了熟料矿物C₄A₃$和C2S在体系中的动力学响应关系,并由ICC和RQPA方法探究了熟料体系的水化放热和各相晶粒尺寸及演变规律。结果表明:C₄A₃$-C₂S熟料体系水化初期的主要放热源自C₄A₃$矿物的水化。提高烧成温度,能促进水化并增加水化累积放热量。但当烧成温度较高时,会延长水化诱导期,降低水化速率。适当的保温时间能平衡C₄A₃$-C₂S二元体系中C₄A₃$矿物的形成与分解。在C₄A₃$-C₂S熟料体系中,C₄A₃$的形成动力学更偏重于由三维扩散机制控制。而C2S在C₄A₃$-C₂S熟料体系中形成动力学既不单纯偏重于三维扩散,又不倾向于晶体成核生长;β-C2S的晶粒尺寸伴随着烧成温度的增加和保温时间的延长而增大、正交晶型的C₄A₃$的晶粒尺寸伴随着烧成温度的增加而增大,伴随着保温时长的增加则先增大后减小。以CH相存在轨迹为主线,采用RQPA方法主导,并与多种表征方法结合分析的手段,对C₄A₃$-C₂S二元体系的水化进程进行了研究。结果表明:体系主要水化产物相为:CH、AFt、AFm、C2ASH8、AH3和C-S-H。在 C₄A₃$-C₂S 水化体系中,CH 相的含量变化如下:养护3d龄期后,CH相只稳定存在于C2S含量为95wt.%的水化试样中,CH含量为3.6wt.%;养护28d龄期后,C₄A₃$-C₂S二元体系中,C2S含量为85wt.%的水化试样中出现稳定存在的CH相,含量为1.1 wt.%;C2S含量为95wt.%的水化试样中亦出现稳定存在的CH相,含量为4.1 wt.%。水化过程中,存在AH3相被消耗和CH相生成并稳定存在这两个临界点。CH相的存在轨迹可以由体系中C2S设计含量的变化和水化反应龄期来描述。当C2S含量小于55wt.%时,体系中新生成的AH3相优先与C2S反应生成C2ASH8;当C2S含量介于55wt.%～85wt.%之间时,由C2S水化反应生成的CH会被体系中的水化产物C2ASH8消耗,未能满足CH继续结晶并稳定存在的条件;当C2S含量大于85wt.%时,CH相可以在C₄A₃$-C₂S二元水化体系中稳定存在。C₄A₃$-C₂S二元水化体系溶液的pH值随水化龄期的发展和C2S含量的增加呈现逐渐增大至趋于稳定的变化趋势。提出水化体系晶胶比的概念,同时对掺加石膏（C$H2）的C₄A₃$-C₂S水化体系进行了研究。结果表明:在掺加C$H2的C₄A₃$-C₂S水化体系中,存在影响强度的主导因素包括:水化体系晶胶比、硬化浆体结构缺陷和水化体系熟料相及总体的水化程度。当水化程度相近且体系水化试样不受结构缺陷影响时,水化体系晶胶比对试样宏观抗压强度的影响最为显著。此时,当晶胶比的数值范围为0.8～1.4时,水化体系中90d龄期试样的抗压强度值均大于50MPa。于C₄A₃$-C₂S水化体系而言,晶胶比的变化是一个重要的主导因素。掺加的石膏会稀释胶凝材料的体积,且残留的石膏颗粒会造成硬化浆体的结构缺陷,从而导致强度的降低;然而,适量掺加石膏可以改变水化体系的晶胶比。然后,晶胶比的变化部分导致微观尺度孔隙率的变化,进而导致宏观尺度抗压强度的变化。在C₄A₃$-C₂S水化体系中,各水化产物对强度的贡献率遵循如下排序:AH3gel ≥ C-S-H gel>AFt>C2ASH8 ≥ AFm。采用ICC数据与Kondo方程相结合的方法,对C₄A₃$-C₂S二元体系的水化动力学响应和水化机理进行了探究。结果表明:C₄A₃$-C₂S二元体系的水化加速期由两种水化机理因素控制,初始加速期受成核反应控制。当C2S含量的提升至75wt.%时,对应的水化加速期的水化进程转变为受扩散过程控制。当C2S含量较低时,进入减速期的水化进程仍受成核反应控制。但进入稳定期的水化反应进程转变为受扩散过程控制。而当C2S含量较高时,无论水化进程发展至减速期还是稳定期,水化反应进程均由扩散过程控制。C₄A₃$-C₂S熟料体系在72h的水化放热总量均未超过500J/g,且伴随着C2S含量的增加,水化放热速率降低,水化放热量降低,水化诱导期延长。Kondo方程对C₄A₃$-C₂S二元体系水化进程的加速期、减速期和稳定期的水化动力学响应均较好。仅在水化加速期初期,快速生成的水化产物相覆盖于熟料颗粒表面,短暂阻滞了熟料颗粒的继续水化加速。这会降低Kondo水化动力学方程的响应效果。