随着全球人口数量的激增,人们在生活中对能源的需求量越发巨大。当前人类社会所使用的能源主要来自于化石燃料,例如石油,煤炭,天然气等,它们都属于不可再生能源。目前,全球正处于高速发展的时期,需要大量的能源来支持社会发展,但目前化石燃料的过度开采导致了能源的匮乏,同时,由于化石燃料的大量使用带来的环境问题日益凸显,这是亟待解决的问题。因此,人类对清洁,无公害的新能源的探索变的更加积极,因为清洁能源可以有效缓解当前能源的紧迫局势,对社会的可持续发展具有重要意义。其中,太阳能被视为清洁的能源之一,它是现今可以开发的储量最大的能源。目前,太阳能的利用方式大多是太阳能发电,利用太阳能发电的方式有多种,已实用的主要有以下两种:（1）光-热-电转换,即利用太阳辐射所产生的热能进行发电;（2）光-电直接转换,其基本原理是利用光生伏特效应将太阳辐射能直接转换为电能,转化的基本装置是太阳能电池。其中,通过太阳能电池进行能量转化是非常便捷且高效的。当前,太阳能电池已经发展到第三代,主要以钙钛矿太阳能电池,有机太阳能电池和染料敏化太阳能电池（DSSC）等为主,其中DSSC以构造简单,光电转化效率（PCE）高的优点成为当前太阳能电池的研究热点之一。尽管其优点突出,但其阴极即对电极（CE）的材料通常为贵金属铂,从而导致电池的成本较高,想要形成规模化的商业应用还有待研究及考验。目前,地球储量丰富的过渡金属被认为是一种有效的,理想的贵金属电极的替代材料,但其活性位点较少,本征活性较弱,导致整体性能达不到理想水平。因此,必须深入了解CE在整个电池中的反应过程和催化活性的具体来源,才能真正设计制备出匹配DSSC高性能的CE材料。围绕CE在DSSC中的行为对PCE的影响具体是什么的核心科学问题,本论文通过聚焦材料的合成及设计;通过扫描电镜,透射电镜来观察材料的具体形貌;同时,通过X射线衍射,拉曼光谱,光电子能谱和高分辨的X射线吸收谱等方法研究了DSSC中CE的局域结构和催化活性之间的联系,为合成高效的CE来改善电池的性能进一步提供了实验与技术基础。本论文开展的主要研究内容如下:1.设计不同形貌的纯碳材料作为CE在DSSC中的性能研究:选择不同形貌的纯碳材料作为DSSC中的CE,通过增加碳材料的比表面积来增加电解液和电极材料的接触面积,从而暴露更多催化活性位点;利用材料的多介孔特性来加快电子在电极材料中的传输速度、丰富电子传输路径,从而有效抑制离子耦联,提升了碘离子的氧化还原反应速率。通过对给定的CE材料进行电化学测试分析可以表明材料中大的比表面积和多孔结构可以显著提升电池内的反应动力学,从而增强电池的PCE。2.Fe3O4/Ni@NC纳米复合材料作为DSSC的CE材料的性能研究:通过高温热解法一步合成Fe3O4/Ni@NC纳米复合材料,该复合材料具有良好的界面效应,并高度结合了Fe3O4的还原性和金属Ni的导电性及还原性等优秀性能。此外,N掺杂的碳将Fe3O4/Ni全方位包裹,通过杂原子N的引入,增加了高效的电子传递路径,进一步加快反应动力学。同时,氮元素的引入有效的引入了缺陷,增强材料的催化活性,从而增强电池的PCE。3.NHCS/NiS/RGO纳米复合材料中形成多界面结构改善DSSC中CE的催化活性和循环稳定性:本文中使用一种多步制备方法来实现该材料的制备,首先将NiS纳米片固定在N掺杂空心薄壳碳球（NHCS）表面,然后使用还原氧化石墨烯（RGO）对上述复合物进行封装以形成NHCS/NiS/RGO纳米复合材料,探究其作为CE在电池反应过程中的界面电荷分布行为。研究发现均匀分布的NiS纳米片促使电子聚集在其周围,形成牢固的界面耦合,同时纳米片的相互交错也为电荷转移增加了有效通路,并促进三碘化物的氧化和还原,具有明显的多界面电极活性。RGO具有较大比表面积,进一步加快了电荷转移。该复合材料作为CE用于DSSC中对PCE的提升做出很大贡献。4.探究CE材料的界面工程和结构集成优势及其在DSSC中的表现:我们整合了N掺杂碳空心球（N-CHS）,还原石墨烯（RGO）和Ni3B/NiO异质结形成N-CHS/（Ni3B/NiO）/RGO纳米复合材料。通过X射线吸收光谱（XAS）技术来分析材料的局部界面结构。在电化学测试中,我们发现不同NiO含量的界面结构表现出不同的反应动态过程。RGO的引入不仅可以显著地增强Ni与B之间的强耦合,而且有效地促进了Ni3B/NiO异质结构的形成。此外,RGO的引入还可以加快电荷转移速率从而加速反应动力学。以N-CHS/（Ni3B/NiO）/RGO为CE材料的结构集成和界面工程深入揭示DSSC的反应动力学机制,并为能量转化领域提供了可选择的有效策略。