论文部分内容阅读
化石能源价格不断攀升,能源短缺日益成为困扰社会发展的首要问题,同时化石燃料的过量开采对自然环境造成了严重破坏,而氢气燃烧热值高,燃烧产物为水,不释放危害环境的产物,因此被广泛地认为是最具潜力的清洁能源。在多种制氢技术中,光合细菌制氢具有光谱响应范围广、能量转化效率高、反应条件温和、环境友好的优点,非常有利于实现能源的可持续发展。
光合细菌的能质传输特性的研究对于解决光合细胞的传输限制性问题,以及光生物制氢中光能利用率低、产氢速率低等问题,具有重要的作用。目前关于光合细菌产氢机理的研究较少,尤其在光合细菌产氢过程中光能的光生化反应和碳源底物的跨膜传输特性方面,已有的研究大多是在细胞结构被破坏的条件下研究光能捕获与电子传递,没有将光能的传递与细胞内物质代谢联系起来。
本文采用前期筛选、纯化的高效产氢光合菌沼泽红假单胞(Rhodoseudomonaspalustris)CQK-01为实验菌种,系统研究了在序批式培养过程中光合细菌的生物学特性以及生长产氢动力学特性;并从光能和底物传递以及微生物代谢的角度研究了底物浓度、pH值、光波长、光照强度等参数对反应器内光衰减特性、光合细菌的光合色素和细胞内ATP含量、光合细胞膜的渗透系数和细胞内葡萄糖浓度的影响,分析了光衰减对平板式光生物反应器产氢性能的影响,以及光能和底物传输与光合细菌产氢速率的关系,建立了光生物制氢反应器中光衰减系数关联式和光合细菌的葡萄糖跨膜传输及代谢产氢的单细胞模型;同时为了强化光合细菌产氢过程中的能质传输特性,本文进一步研究了在序批式和连续流两种超声波光生物反应器中超声功率、超声时间、底物浓度、光照等操作参数对光合细菌产氢性能的影响。主要研究成果如下:
①实验获得了沼泽红假单胞菌CQK-01的生长繁殖方式、菌体生长产氢过程中的形态变化以及菌体活细胞的光谱吸收特性,同时揭示了不同初始底物浓度、初始pH值、光波长、光照强度下光合细菌的比生长速率、底物比消耗速率、比产氢速率等动力学特性的变化规律。
②在序批式光生物制氢反应器中,研究了光路长度、细菌浓度、入射光波长和入射光照强度等操作参数下光合细菌的光衰减特性,实验结果表明:在可见光波段范围内,光衰减系数随着光波长的增加而减小,而随着细菌浓度的增加而增加;同时拟合得到光衰减系数与光波长和细菌浓度的实验关联式,结果表明计算值与实验测量值吻合较好。同时研究还发现,光衰减对光合细菌的生长产氢特性影响很大,在较短光路长度、高光照强度下光合细菌的生长速率最快,并且达到最大产氢速率的时间较早,在光路长度L为0.05 m时光生物反应器综合产氢性能最佳,此时反应器的产氢速率为0.16 mmol/L/h,葡萄糖消耗速率为0.49 mmol/L/h,产氢得率为0.4 mol-H2/mol-glucose,光能转化效率为28%。
③研究了初始底物浓度、初始pH值、光波长和光照强度对光合细菌产氢过程中光合色素和细胞内ATP含量的影响,实验结果表明:细菌叶绿素和类胡萝卜素具有不同的合成机制,在光波长为590 nm、初始底物浓度为75 mmol/L、初始pH值为7.0时,其细菌叶绿素和类胡萝卜素含量最大为2.3 mg/g cell dry weight和2.5 mg/g cell dry weight,产氢速率最大为2.3 mmol/g cell dry weight/h。
④对光合细菌的葡萄糖跨膜传输特性进行了研究,并且结合Fick定律和Michaelis-Menten方程计算得到细胞内葡萄糖浓度和光合细胞膜的渗透系数,结果表明:葡萄糖跨膜传输速率最大为9.74 mmol/g cell dry weight/h,光合细胞膜的最大渗透系数基本维持在250 cm3/g cell dry weight/h左右。同时建立了光合细菌的葡萄糖跨膜传输及代谢产氢的单细胞模型,分析了光合细菌细胞内、外葡萄糖浓度和氢气浓度分布特性。
⑤研究了超声波对光合细菌产氢特性的影响,实验发现:超声波可以增加光合细胞膜的通透性,促进碳源有机底物的跨膜传输;超声波可以释放液相中的氢气,降低氢分压对光合细菌产氢的抑制作用。在序批式超声波反应器中,反应器的最大产氢速率、产氢得率、能量转化效率分别为0.54 mmol/L/h、1.18mol-H2/mol-glucose、11%。而在连续流超声波光生物反应器中,其最大产氢速率、产氢得率和能量转换效率分别为0.82 mmol/L/h、0.33 mol-H2/mol-glucose、和2.7%,可见序批式反应器比连续流反应器具有较高的产氢得率和能量转化效率,而连续流反应器却具有较大的产氢速率,并且还发现在超声波作用下的光合细菌与未超声作用的光合细菌相比产氢速率至少可提高1.5倍。