在强飞秒脉冲激光场中，空间排列有序的分子辐射出的高次谐波(HHG)正在引起人们越来越广泛的兴趣。由于分子相对于原子来说具有非球对称结构及更多的空间自由度，导致分子辐射的高次谐波不但包含了更丰富的物理现象，而且可以在更大程度上被调节和控制，所以推动了当前排列有序分子辐射高次谐波研究的发展。本文首先研究了最高占据分子轨道(HOMOs)和转动温度对分子空间转动排列的影响。然后基于强场电离理论和含时薛定谔方程提出了两种全新的计算双原子分子高次谐波辐射的理论方法，一种是价键轨道方法，它不但能描述双原子分子高次谐波辐射随分子空间取向变化的性质，而且能详细分析不同价键轨道对高次谐波的贡献；另一种是比较精确的分子波函数方法，它能计算包含分子不同初始转动温度、空间取向、飞秒光强以及初始态是激发态等条件下的高次谐波辐射性质。此外，还进行了一系列高次谐波实验研究，理论计算结果与实验观测值进行了比较。　　本文首先采用含时薛定谔方程数值计算和分析了分子在非共振激光场下的转动激发和空间无场排列性质。通过飞秒脉冲来激发一系列由共轭角空间定义的展宽分子波包,其展开系数通过求解一组耦合的线性方程来获得。通过分析HOMOs在CO和O2分子空间转动排列中的重要作用，得到了具有不同宇称分子角分布随温度变化的规律。　　其次，通过引入空间转动算符推导出了采用价键轨道波函数来计算任意取向双原子分子高次谐波辐射的理论公式。详细计算了O2和N2分子每一个价键轨道对高次谐波辐射随分子取向变化的影响。指出N2分子轴平行于激光偏振方向时氮气的成键轨道决定了谐波辐射的最大值。对于O2分子两个反键轨道贡献了谐波辐射的最大值，而两个成键轨道则稍微影响最大谐波辐射的方向角使其并不精确等于分子轴与激光偏振夹角的450，这些性质与文献中相关实验观测结果相一致。　　然后基于含时薛定谔方程我们又推导出了分子波函数法计算高次谐波的理论公式。其中分子波函数由一系列含时系数加权的包含不同分子轨道、转动和振动能级的电子谱项波函数的叠加而构成。数值计算了分子不同初始转动温度、不同空间取向排列以及初始电子态是不同的激发态或是混合态的条件下分子高次谐波强度的变化规律。并在此基础上根据大量的数值计算结果提出利用分子激发态操控高次谐波。　　最后进行了N2和O2分子不同空间取向、不同转动温度、不同飞秒脉冲光强、不同椭圆偏振率以及双色场中不同气体压强等条件下的高次谐波实验研究工作，详细分析了不同实验条件下的高次谐波辐射性质。国外文献及我们的实验观测值与理论计算结果相吻合。