因为石墨烯的成功剥离,二维材料成为凝聚态物理和材料科学等领域的研究热点。碳基材料具有多样的成键方式,表现出丰富的结构和物理性质。本论文采用第一性原理,研究了二维Cr2C和CrC2单层材料的电子结构和磁性及调控,为低维电子学器件提供理论基础。二维2H-VS2/Cr2C异质结构中,2H-VS2的谷极化特征被保留。在特定的堆叠模式下,2H-VS2的价带顶由Γ点转移到K’点。磁化方向翻转可以切换能谷处的谷极化和自旋极化。当V（S）原子正对着Cr（C）原子时,单层2H-VS2表现出面内磁各向异性（IMA）;其余堆叠模式下,单层2H-VS2表现出垂直磁各向异性。双轴应力可以调控2H-VS2/Cr2C异质结构的谷极化,拉应力可以使单层2H-VS2的K’谷处在较大的能量区间内具有完全自旋极化特征。随着拉应力的增大,2H-VS2的IMA增大。随着层间距的减小,2H-VS2/Cr2C异质结构的界面相互作用增强。表面官能化可以影响材料的电子结构。不同的官能化原子修饰时,单层CrC2表现出不同的电子结构。用O原子修饰单层Cr2C两侧的X高对称点时（即2OX模型）,体系表现为双极半金属;用H原子替换O原子后（即2HX模型）,体系表现为双极磁性半导体。在费米能级处,2OX模型只具有自旋向上的电子态密度,表现出100%自旋极化率,而且不受单轴应力和电子（空穴）掺杂的影响。当电子（空穴）掺杂浓度为每单胞0.1e时,2HX模型表现出自旋向下（上）的100%自旋极化率。这些结果为二维自旋电子学器件的设计提供了理论依据。