【摘 要】
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本文采用化学还原法,制备了一系列改性Ni-B非晶态合金催化剂。以硝基苯加氢还原制苯胺为探针反应,系统考察了制备条件对改性Ni-B催化剂的结构和催化加氢性能,优化了反应温度
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本文采用化学还原法,制备了一系列改性Ni-B非晶态合金催化剂。以硝基苯加氢还原制苯胺为探针反应,系统考察了制备条件对改性Ni-B催化剂的结构和催化加氢性能,优化了反应温度、压力与介质等加氢反应条件,确定了催化剂的最佳制备条件和反应条件,并利用XRD、DSC、SEM、XPS等分析方法对催化剂进行了表征。通过对Ni盐前驱体类型、KBH4溶液PH值、B/Ni比等制备条件的研究发现,在硝基苯加氢反应中,以Ni(Ac)2为镍源、KBH4溶液PH=12、B/Ni=2-2.5:1.溶剂为水制得的Ni-B催化剂较好。同时,添加少量的Mo、Co、La、Ce和P都不同程度地提高了Ni-B催化剂活性,其中以Ni-Mo-B催化剂的活性最佳。Ni-Mo-B催化剂最佳制备条件:Ni(Ac)2为镍盐、、KBH4溶液pH=12,Mo的添加量为Ni的5wt.%时,Mo是以M003的形式存在,M003的分散作用可防止Ni-B合金粒子的团聚,提高了催化剂比表面积,稳定了Ni-Mo-B催化剂的非晶态结构,此时苯胺收率为99.33%。另外还考察了反应压力、温度、介质、催化剂用量对上述制备的改性Ni-B催化剂活性的影响,以反应压力1.5 MPa,反应温度110℃,反应介质环己烷,催化剂用量0.2 g,反应4小时Ni-B催化剂苯胺收率最佳,可达99.87%。添加少量的Mo、Co、La、Ce和P的Ni-B催化剂中Ni-Mo-B催化加氢活性最佳,当以1.0 MPa、100℃、催化剂用量为0.20 g、反应介质环己烷为反应条件时,反应1.75 h Ni-Mo-B催化剂苯胺收率可达99.88%。
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