本研究通过优化石墨氧化过程中的物料配比、延长氧化反应时间、增加超声辅助等措施制备得到碳氧原子比为2：1的氧化石墨且可以100%转化为氧化石墨烯。还原后石墨烯超级电容器的电极材料比电容达到186F/g（含有稳定剂，10mV/s）及231F/g（不含稳定剂，10mV/s）。在此基础上，通过控制氧化石墨剥离时的超声作用提高了剥离效率并增加了微晶缺陷结构，使石墨烯的比电容达到270F/g（10mV/s）以上。研究发现通过超声及石墨尺寸可以分别控制石墨烯缺陷结构数量及石墨烯的二维尺寸。缺陷结构及小尺寸石墨烯：一方面增大石墨烯的本真比电容；另一方面降低电解液在材料间的扩散性。并且，当不同缺陷结构及尺寸特点的石墨烯复合后，其比电容得到提高。基于5000目及500目石墨的石墨烯以8/2比例复合后其比电容值达到292F/g（10mV/s）。采用高能超声及温和超声剥离氧化石墨，两种缺陷结构不同的石墨烯复合并还原后其比电容值在10mV/s扫速下达到316F/g。因此通过不同结构及电化学性能特点的石墨烯相互复合可以优化石墨烯的电化学性能，这为提高石墨烯比电容提供了新思路。利用氧化石墨烯优异的分散性及冷冻干燥能保持微观形貌的特点，采用肼蒸汽还原冷冻干燥的氧化石墨烯固体可以避免石墨烯团聚，得到石墨烯粉末其比电容从液相还原石墨烯的270F/g提高到了323F/g。微结构表征显示石墨烯未团聚但石墨烯片很规则的逐层堆积在一起，这是还原前官能团增加了片层吸附作用的结果，这使得电解液扩散具有各向异性。为进一步改善扩散性能，本研究采用液相部分还原-冷冻干燥-固相还原的方式进行还原。这既降低干燥前片层上的官能团防止了片层的规则叠加又避免石墨烯的团聚，使最终石墨烯比电容达到338F/g（10mV/s），且在200mV/s时仍保持212F/g的比电容。因此，该改进的还原方式为不添加任何稳定剂的条件下克服石墨烯团聚提供了新的有效手段。