近年来随着超快激光脉冲技术的发展与完善,超快速时间分辨光谱技术已经广泛地应用到光物理、光化学的超快反应动力学过程的研究中,使人们对极短时间内发生的超快过程有了充分的了解。相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)光谱技术是一种典型的三阶非线性光谱技术,在分子振动能级结构、分子振动弛豫研究等方面有着广泛的应用。因此,对CARS光谱技术的研究显得尤为重要。在目前的国内外时间分辨CARS研究中,大部分以多脉冲CARS的研究为主。多脉冲CARS需要调节探测光的时间延迟得到时间分辨光谱,探测时间相对较长,并且对激光系统和待测样品的稳定性要求较高。而单脉冲时间分辨CARS可通过一次探测获得振动能级结构的动态信息,实现单次测量。本文基于多脉冲时间分辨CARS光谱技术理论,对单脉冲时间分辨CARS光谱技术进行了系统的分析。通过对三束入射飞秒光脉冲的空间结构设计,得到入射光脉冲在不同空间位置的脉冲时序、不同时刻光斑信号在样品平面的空间分布及空间坐标与脉冲间时间延迟的变换关系。在实验中,我们利用单脉冲时间分辨CARS技术对激光染料IR780基态上的振动能级结构进行了探测,探测到若干低振动态的拉曼振动模式。为验证单脉冲时间分辨CARS光谱技术的正确性,我们搭建了常用的光子回波技术实验平台探测同一薄膜样品,并与单脉冲CARS方法获得的实验结果进行比较分析,两种方法获得的实验结果在误差允许范围内基本一致,从而验证了单脉冲时间分辨CARS方法的正确性和可行性,实现了对分子振动能级结构的快速探测。