新型苯胺共聚物对钯的吸附性能及机理研究

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苯胺及其衍生物的聚合物,由于含有大量的氨基、亚氨基团,拥有优异的吸附性能,且制备简单、稳定性好,常用于去除水体中重金属离子或其他污染物。本论文旨在制备一种新型苯胺-羧酸型苯胺共聚物,并将其应用到混合溶液中Pd(Ⅱ)的吸附分离。本论文主要包括:新型苯胺共聚物的制备,吸附钯性能研究及机理推测三方面内容。首先,选择苯胺和间氨基苯甲酸衍生物单体,采用氧化聚合法制备了AN/MOBA、AN/OMBA、AN/AMBA 和 AN/MOBM 四种苯胺共聚物。用 UV-Vis、SEM、IR、XRD、XPS等测试手段,就共聚物吸附Pd(Ⅱ)前后的各种物理及化学特性进行了表征。对单体投料摩尔比,吸附酸度,吸附容量,等温吸附模型,吸附热力学,吸附动力学,共存离子的影响,重复使用性等重要吸附参数进行了研究。实验结果显示,当苯胺和间氨基苯甲酸衍生物单体的投料摩尔比为1:1,HCl浓度为0.10 mol·L-1时,制备的苯胺共聚物对Pd(Ⅱ)吸附效果最佳。四种苯胺共聚物对钯吸附容量均较大,其中,AN/AMBA和AN/MOBA共聚物对Pd(Ⅱ)最大静态吸附容量分别达到了 219.8和278.6 mg·g-1,吸附过程均符合准二级动力学模型,△G<0,△H>40 kJ·mol-1,表明四种苯胺共聚物吸附Pd(Ⅱ)均是一个能自发进行的吸热过程。选择性分离实验显示:四种苯胺共聚物在同时含有Pt(Ⅳ),Pd(Ⅱ),Rh(Ⅲ),Cu2+,Ni2+,Fe3+,Zn2+等多种离子的汽车废催化剂浸出液中,能选择性同时吸附Pt(Ⅳ)、Pd(Ⅱ),可实现铂、钯与其它共存金属离子的分离,再分别采用稀氢氧化钠溶液洗脱Pt(Ⅳ)和酸性硫脲溶液洗脱Pd(Ⅱ),进一步完成Pd(Ⅱ)与Pt(Ⅳ)的分离,Pd(Ⅱ)的回收率>97.0%。经过三次“吸附-脱附”循环操作后,四种苯胺共聚物对于Pd(Ⅱ)仍能保持93.5%以上的回收率。研究结果预示,采用苯胺-竣酸型苯胺共聚物分离混合溶液中的Pd(Ⅱ)具有良好的运用前景。机理研究表明:合成的苯胺共聚物以“琨环-苯环”结构共存的形式存在,吸附钯的过程发生了氧化还原、配位等多种化学反应,以化学吸附为主。
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