Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)体系对饮用水中砷的氧化吸附研究

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砷(As)作为一种类金属元素,在地壳中分布广泛,是一种公认的高度致癌物质,如何快速而有效地去除水体中的砷,是研究者们长期以来关注的热点。本文提出的方法处理含砷废水,其优势不仅在于投加药剂种类少、运行费用低、操作方便等方面,更重要的是其能够促使沉淀效率更高、废水排放更加稳定,为氧化吸附法在除砷领域的应用提供些许借鉴。本文研究了Fe(III)-S(IV)体系氧化、吸附含砷污染物的过程,分别以对氨基苯砷酸(ASA)与亚砷酸钠为目标物,拟定和优选了该体系的初始条件(包括p H、溶解氧、Fe(III)、S(IV)的浓度等)。同时借助了自由基的捕获剂对实验过程中生成的自由基种类进行分析,浅析了氧化过程机理,探究了无机砷和有机砷ASA的氧化路径,探究体系在自然水体中的除砷效果以及对其他常见污染物的降解情况,验证了该体系实用性。通过SEM图发现新生态铁是无定形的纳米级颗粒,具有优异的吸附能力,吸附As(V)后,可形成了稳定的复合物。通过XPS谱图,发现吸附污染物后的吸附材料表面上的As物种价态主要为+5价,Fe物种价态主要为+3价,体系中新生态吸附材料中的Fe组分在As(V)吸附过程中起到关键的作用,As(V)与Fe组分之间存在强的相互作用。自由基的捕获实验解析了Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)体系的氧化机理,浅析了体系中起氧化作用的物质,绘制了氧化机理图。探索了Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)体系降解ASA的路径,解析了有机砷氧化路径里的中间产物。在反应体系中ASA首先被氧化为对氨基苯酚,砷从苯环脱离,成为亚砷酸/亚砷酸根的形式,进而被氧化为+5价的砷酸/砷酸根形式而稳定存在;对氨基苯酚继续被氧化,成为对苯二酚与对苯醌,且二者保持一定的动态平衡。部分对苯醌的苯环结构会被自由基氧化而开环,形成小分子有机物,进一步被氧化为CO2而矿化。同时通过实验证实了该体系不仅对有机砷与三价砷有较好的氧化效果,对其他常见有机物均有氧化作用。对体系在自然水体中的实际应用进行了探索,采用过滤后的松花江水为母液,探究自然背景下该体系的除砷效果,验证了该体系的光谱性,证明了体系的实际应用性。
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