多孔材料由于其具有比表面积高、孔体积大等的优势,因而在气体吸附分离、储氢、催化等领域得到广泛研究。其中,共价三嗪骨架材料（CTFs）由于具有更加独特的杂环结构,优异的孔径可调节性、卓越的稳定性等特点而成为有机多孔聚合物材料研究的热点。本论文针对碳捕获、天然气纯化、乙烯原料气纯化等气体分离方面的迫切需求,对CTFs材料的官能团种类、孔径大小及骨架组成等因素进行调控。通过研究,我们发现在一定条件下,孔径越小越有利于气体的吸附捕获;进一步研究发现,含有分级多孔结构的材料在应用于气体吸附分离时可以获得更高效的分离性能。综上几个因素,本文设计合成了几种不同结构的共价三嗪骨架,研究了每种材料对不同气体的选择性吸附性能,具体分为两个方面:（1）以一种商业化颜料（颜料橙71,PO71）为单体,对其进行离子热聚合,合成了一种新型有机多孔聚合物（CTF-PO71）。CTF-PO71具有丰富的官能团,包括C-H、C≡N、C=O和N-H,具有较高的热稳定性和良好的抗氧化性;另外,CTF-PO71还兼具微孔和介孔的结构特征,即构成多级孔结构。CTF-PO71对乙炔气体具有优先吸附能力,动力学突破实验表明CTF-PO71能够将乙烯/乙炔混合气中的乙炔选择性富集,从而实现乙烯原料气的低成本纯化,通过机理研究发现乙炔可与CTF-PO71孔道表面上的C≡N、C=O和三嗪基基团产生较强相互作用,进而实现优先吸附。（2）以四氯对苯二腈为单体,获得一种全氯代共价三嗪骨架（ClCTF-1-400）,并在此基础上在高温下可控热解制备了一系列超微孔氮掺杂碳材料ClCTF-1-Ts（孔径<7?）。含氯基团的分解会形成大量的超微孔,ClCTF-1-650中超过98%的孔被确定为微孔,同时保持高的含氮量。大量的微孔和高的含氮量赋予ClCTF-1-650优越的物理吸附能力和有效的弱相互作用的特点,使其有利于吸附CH₄气体,因此,获得了高CH₄/N₂分离因子（根据IAST方法计算:25℃,1个大气压时为8.6）。此外,动力学突破实验表明ClCTF-1-650可将煤层气（CH₄/N₂=1/1）成功地分离,分离因子为6。同时ClCTF-1-650的天然气（CO₂/CH₄=1/99）和沼气（CO₂/N₂=1/9）混合气体的分离因子分别为8（CO₂/CH₄）和140（CO₂/N₂）。