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有效控制工业源氮氧化物（NOx）排放是大气污染控制的重要组成部分。氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）因其脱硝效率高、气体处理量大、反应条件易于控制等优势而成为当前国内外应用最为广泛的烟气脱硝技术。然而一些领域的排烟温度较低，不能很好匹配现役SCR催化剂（V-W-Ti体系）的活性温度窗口。因此，研制开发与实际工况相匹配的低温NH3-SCR催化剂成为重要研究方向。
Mn氧化物催化剂因其丰富多变的化学价态而展现出优异的低温脱硝潜力，而Ni氧化物则因适宜的氧化还原能力、丰富的酸性位点、低廉的价格在低温SCR脱硝领域广受关注，优势发挥Mn、Ni协同效应研制高性能脱硝催化剂值得探索研究。
论文选用燃烧法、溶剂热法以及类水滑石前驱体模板三种策略组装活性组分Mn和功能助剂Ni，经高温焙烧衍生构筑NiMn复合氧化物脱硝催化剂。借助TG-MS、XRD、BET、SEM、EDX-Mapping、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、XPS等现代仪器分析手段，获取制备催化剂的结构特征，探究催化剂微观形貌、织态结构对其氧化还原能力和酸碱性能的影响，揭示催化剂结构与SCR性能之间的内在联系，实现NiMn催化剂低温脱硝活性和耐硫性能的显著提升。具体研究内容及主要结论如下：
（1）采用氨基乙酸燃烧法制备Mn-400、Ni-400、NiMn-400、NiMn-550以及NiMn-700五种脱硝催化剂，研究Ni掺杂对衍生催化剂脱硝性能的影响规律，考察焙烧温度改变对催化剂理化性质的调节作用。研究结果表明：Ni掺杂可协调催化剂内部电子传递效应，强化NiMn间相互作用，影响催化剂氧化还原能力和酸性位点分布。相比于Ni-400和Mn-400催化剂，NiMn-400催化剂具备氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+），拥有更高的Mn4+含量，具备更适宜的氧化还原能力和弱酸酸量，呈现更优的脱硝活性，N2选择性以及抗水抗硫性（90-300℃内NOx转化率近100%，N2选择性高于90%；18h抗水抗硫性测试中NOx转化率能维持在70%以上）。不同温度（400℃，550℃，700℃）焙烧前驱体所得NiMn-T催化剂结构性质有明显差异，进而影响其脱硝性能。具体表现为：随焙烧温度的升高，所得催化剂各物相结晶度显著增加，内部疏松多孔结构逐渐消失，比表面积严重下降，催化剂氧化还原能力和弱酸性位点数量明显削弱。其低温段脱硝活性遵循以下次序：NiMn-400>NiMn-550>NiMn-700。
（2）采用溶剂热法制备多孔球状结构镍锰尖晶石氧化物（NiMn2O4-S）催化剂，以氨水沉淀法制备颗粒状镍锰尖晶石氧化物（NiMn2O4-P）催化剂作为参照，探究制备催化剂微观形貌对其表面结构性质的影响，分析两种催化剂活性差异原因。研究发现：相比于NiMn2O4-P催化剂，NiMn2O4-S催化剂特殊的形貌结构赋予了其更大的比表面积，表面蕴含了更丰富的Mn4+和化学吸附氧Oα物种，促进了快速SCR反应的进行，显著提升了催化剂的氧化还原能力和酸性位点数量；TOF和活化能计算数据表明NiMn2O4-S催化剂拥有更高的反应速率和更低的活化能，故其取得了更为优异的脱硝性能（在120-240℃范围内NOx转化率近100%，N2选择性在90%以上）。
（3）借助类水滑石前驱体模板合成一系列具有不同Ni/Mn摩尔比的NixMn-LDH材料，400℃焙烧衍生制备镍锰复合氧化物（NixMn-LDO）脱硝催化剂，考察组分比例搭配对制备类水滑石以及衍生复合氧化物催化剂理化性质、脱硝性能的影响。研究发现：Ni/Mn摩尔比会显著改变类水滑石物相晶型和微观形貌，进而影响焙烧产物的晶体结构和活性组分的分散性、表面酸量和氧化还原能力，进而优化催化剂低温SCR活性。Ni5Mn-LDO催化剂具有更适宜的理化性质，呈现了最优异的脱硝性能（在180-360℃的范围内，NOx转化率高达95%，N2选择性在90%以上）。
Mn氧化物催化剂因其丰富多变的化学价态而展现出优异的低温脱硝潜力，而Ni氧化物则因适宜的氧化还原能力、丰富的酸性位点、低廉的价格在低温SCR脱硝领域广受关注，优势发挥Mn、Ni协同效应研制高性能脱硝催化剂值得探索研究。
论文选用燃烧法、溶剂热法以及类水滑石前驱体模板三种策略组装活性组分Mn和功能助剂Ni，经高温焙烧衍生构筑NiMn复合氧化物脱硝催化剂。借助TG-MS、XRD、BET、SEM、EDX-Mapping、TEM、NH3-TPD、H2-TPR、XPS等现代仪器分析手段，获取制备催化剂的结构特征，探究催化剂微观形貌、织态结构对其氧化还原能力和酸碱性能的影响，揭示催化剂结构与SCR性能之间的内在联系，实现NiMn催化剂低温脱硝活性和耐硫性能的显著提升。具体研究内容及主要结论如下：
（1）采用氨基乙酸燃烧法制备Mn-400、Ni-400、NiMn-400、NiMn-550以及NiMn-700五种脱硝催化剂，研究Ni掺杂对衍生催化剂脱硝性能的影响规律，考察焙烧温度改变对催化剂理化性质的调节作用。研究结果表明：Ni掺杂可协调催化剂内部电子传递效应，强化NiMn间相互作用，影响催化剂氧化还原能力和酸性位点分布。相比于Ni-400和Mn-400催化剂，NiMn-400催化剂具备氧化还原循环（Mn3++Ni3+?Mn4++Ni2+），拥有更高的Mn4+含量，具备更适宜的氧化还原能力和弱酸酸量，呈现更优的脱硝活性，N2选择性以及抗水抗硫性（90-300℃内NOx转化率近100%，N2选择性高于90%；18h抗水抗硫性测试中NOx转化率能维持在70%以上）。不同温度（400℃，550℃，700℃）焙烧前驱体所得NiMn-T催化剂结构性质有明显差异，进而影响其脱硝性能。具体表现为：随焙烧温度的升高，所得催化剂各物相结晶度显著增加，内部疏松多孔结构逐渐消失，比表面积严重下降，催化剂氧化还原能力和弱酸性位点数量明显削弱。其低温段脱硝活性遵循以下次序：NiMn-400>NiMn-550>NiMn-700。
（2）采用溶剂热法制备多孔球状结构镍锰尖晶石氧化物（NiMn2O4-S）催化剂，以氨水沉淀法制备颗粒状镍锰尖晶石氧化物（NiMn2O4-P）催化剂作为参照，探究制备催化剂微观形貌对其表面结构性质的影响，分析两种催化剂活性差异原因。研究发现：相比于NiMn2O4-P催化剂，NiMn2O4-S催化剂特殊的形貌结构赋予了其更大的比表面积，表面蕴含了更丰富的Mn4+和化学吸附氧Oα物种，促进了快速SCR反应的进行，显著提升了催化剂的氧化还原能力和酸性位点数量；TOF和活化能计算数据表明NiMn2O4-S催化剂拥有更高的反应速率和更低的活化能，故其取得了更为优异的脱硝性能（在120-240℃范围内NOx转化率近100%，N2选择性在90%以上）。
（3）借助类水滑石前驱体模板合成一系列具有不同Ni/Mn摩尔比的NixMn-LDH材料，400℃焙烧衍生制备镍锰复合氧化物（NixMn-LDO）脱硝催化剂，考察组分比例搭配对制备类水滑石以及衍生复合氧化物催化剂理化性质、脱硝性能的影响。研究发现：Ni/Mn摩尔比会显著改变类水滑石物相晶型和微观形貌，进而影响焙烧产物的晶体结构和活性组分的分散性、表面酸量和氧化还原能力，进而优化催化剂低温SCR活性。Ni5Mn-LDO催化剂具有更适宜的理化性质，呈现了最优异的脱硝性能（在180-360℃的范围内，NOx转化率高达95%，N2选择性在90%以上）。