近些年来有机小分子的自组织行为备受关注，他们的液晶性和凝胶行为的探究也一直是人们研究的热点。这些软材料对外界刺激有一定程度的响应如光、电、磁、pH值、温度和化学刺激等，在药物释放、分子识别和模板合成等生物和材料领域有着广阔的应用前景。通常，自组装过程由强方向性、选择性好的非共价键作用力主导，多种作用力共同协作完成超分子结构的组装。比较常见的作用力有：分子间氢键、π-π堆积、电子给受体作用、亲疏水效应、金属配位和范德华力等。基于本课题组前期的研究报道，本文设计并合成了尾端烷基链数目不同的基于氢键和π-π作用的联酰胺衍生物，探讨了分子间相互作用与自组装行为的关系。具体工作如下：一、尾端烷基链数目不同的联酰胺衍生物的合成及分子结构表征本论文设计并合成了烷基链长度相同但是数目不同的含偶氮苯的联酰胺衍生物BNBC-8、BNBC-D8，分子的纯度我们通过核磁共振氢谱，傅里叶红外光谱和元素分析得以确认。二、棒状BNBC-8分子的液晶行为研究通过变温核磁氢谱和红外光谱的研究，确认了BNBC-8分子的氢键模式是分子间氢键。利用偏光显微镜观察到220℃时，BNBC-8分子展示出的2个黑刷子的点缺陷和4个黑刷子的点缺陷并存的纹影织构而且具有很强的流动性，归结为向列相；180℃时，纹影织构逐渐变成扇形织构，而且流动性也变得不好，扇形的扇面与偏振片的竖直方向呈现了一定的夹角，是近晶C相。差热扫描分析仪(DSC)结果表明BNBC-8分子随温度升高分别出现了近晶相和向列相两种液晶态，并测出了相应的相变温度和焓值。变温XRD确定了近晶C相时分子为层状结构。我们估计了分子的排列示意图。然而，随烷基链的增加，多链的分子BNBC-D8和BNBC-T8并没有表现出液晶行为。三、燕尾形BNBC-D8分子和楔形BNBC-T8分子的凝胶行为研究由于单个链的BNBC-8分子在任何有机溶剂中都不能成凝胶，所以对两个链的BNBC-D8分子和三个链的BNBC-T8分子的凝胶性进行了详细的研究。通过变温核磁氢谱证实了两个分子的氢键模式为分子间氢键。在不同有机溶剂中尝试了分子的凝胶能力，BNBC-D8分子在极性稍大的醇类（甲醇、乙醇和正丁醇）中利于凝胶化，BNBC-T8分子除了在以上醇类中能够成凝胶同时也可以在丙酮中成凝胶，而它们在极性略小的氯仿等溶剂中则不能。得出结论，随烷基链数量的增加分子可以在更多有机溶剂中的凝胶化。同时利用FE-SEM观察了凝胶的形貌，各凝胶基本都是细长的纤维状聚集，较有意思的是，BNBC-T8分子在甲醇中的凝胶含有螺旋，且左旋与右旋并存。通过变温紫外光谱、变浓度紫外光谱、变温核磁氢谱以及红外光谱详细地研究了凝胶的驱动力是分子间氢键，π-π堆叠和范德华力的协同作用。利用偶氮苯的光致异构性质，对BNBC-T8分子的光响应行为进行了探究。