【摘 要】
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随着我国的快速发展,我国的水环境问题已经日益严重,而当前常用的水处理技术并不能满足处理复杂污染水体的需要。零价铁处理技术因为适用性广,且廉价易得,并对环境友好等优势,被广泛用于处理水环境问题但零价铁在活性方面仍存在不足,需要开发新的策略来提高反应能力。而前面的研究发现,非晶材料由于其无序的原子排列导致材料表面处于高度配位不饱和状态从而拥有较多的活性中心,因此非晶材料往往具有优异的化学反应性能,这无
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随着我国的快速发展,我国的水环境问题已经日益严重,而当前常用的水处理技术并不能满足处理复杂污染水体的需要。零价铁处理技术因为适用性广,且廉价易得,并对环境友好等优势,被广泛用于处理水环境问题但零价铁在活性方面仍存在不足,需要开发新的策略来提高反应能力。而前面的研究发现,非晶材料由于其无序的原子排列导致材料表面处于高度配位不饱和状态从而拥有较多的活性中心,因此非晶材料往往具有优异的化学反应性能,这无疑为我们提供一将零价铁非晶化来提高它的活性的新思路。因此我们通过控制还原过程过程得到了具有非晶结构的零价铁,进而分别以硝基苯、阿散酸为目标污染物,系统研究了非晶结构零价铁对硝基苯以及阿散酸的去除机理,来探究非晶结构零价铁氧化、还原及吸附方面性质的规律。论文的主要内容如下:(1)探究了非晶结构影响零价铁去除硝基苯的作用机理。通过研究非晶及晶体零价铁还原去除硝基苯过程的区别,我们发现非晶零价铁较晶体零价铁具有优异的反应活性,而且两种零价铁降解硝基苯的途径有着明显的差别。非晶零价铁降解硝基苯的主要途径是通过Fe0直接还原硝基苯为苯胺,相对而言Fe2+的贡献较少;而晶体零价铁降解硝基苯主要是通过表面吸附态Fe2+去还原硝基苯。此外,我们还系统地研究了非晶结构零价铁对硝基苯的吸附能力与降解路径以及环境因素对非晶零价铁的影响。(2)探讨了非晶结构影响零价铁去除阿散酸的作用机理。实验结果表明:非晶结构可以极大提升零价铁对阿散酸的氧化性能以及对无机砷的吸附能力。超氧自由基是非晶以及晶体零价铁降解阿散酸的主要活性氧物种,非晶结构能够促进零价铁活化分子氧并高效产生活性氧物种,从而提高了其降解阿散酸的性能。同时,非晶结构也能较大提升零价铁吸附无机砷的能力,有利于实现无机砷的固定。我们进而结合砷形态的分析以及中间产物的测定,提出了阿散酸在非晶结构零价铁体系中的可能降解路径。
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