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在资源匮乏和能源危机的当代,吸附法因其具备运行能耗低、适用范围广、可回收利用等优势,而广泛应用于挥发性有机物VOCs废气的治理。吸附剂是实现VOCs高效分离的关键所在。针对传统VOCs吸附面临的成型活化过程复杂、传质过程受限等问题,以研发VOCs高效吸附材料为出发点,本文围绕等级孔的构建、表面性质的调控以及材料的成型三个方面开展工作:以酚醛树脂为碳源,通过溶胶凝胶路线制备等级孔有序介孔碳(OMC)和纳米碳球,并分别以硼化酚醛树脂(FB树脂)和OMC凝胶为粘结剂,进行粘结和浇铸成型,制备成型等级孔OMC和纳米碳球/OMC海绵碳;以PVDF为碳源,g-C3N4为改性剂,通过相分离-碳化法一步制备毫米级多孔碳珠。研究成型等级孔碳材料对VOCs的吸附性能以及不同成型方式对成型等级孔碳材料在床层应用的影响。具体研究内容如下:(1)通过溶胶凝胶法和粘结成型法制备了成型等级孔OMC。经过成型参数优化,开发出OMC粉末成型的工艺路线。通过苯蒸气的吸附穿透实验,成型样品对苯的吸附为物理吸附;与比表面积相当的活性炭相比,成型样品OMC呈现出更优的吸附性能,主要归因于等级孔分布的孔道结构。在适中的负载条件下,微孔-介孔的等级孔结构有利于活性组分的分散,提高反应活性,提升对硫化氢的吸附性能;与以微孔为主的活性炭相比,OMC的等级孔结构利于铜物种的分散,有效抑制粒径的生长,更有利于提高活性组分的活性,提高对硫化氢等气体污染物的吸附性能。(2)通过“硅辅助”溶胶凝胶法及凝胶浇铸成型制备了高孔隙率、高孔容、丰富微孔-介孔结构、三维网状结构的纳米碳球/OMC海绵碳。通过氮元素的原位掺杂实现纳米碳球性质的调控。在空心结构和氮掺杂的共同作用下,氮掺杂空心碳球(NHCS)对苯具有改善的吸附性能;空心结构可促进脱附行为;通过芳香度的影响实验,诠释了氮掺杂对吸附性能的增效机制。在成型海绵碳中,NHCS添加量为0.10g的样品对苯具有优异的吸附性能,主要归因于NHCS更好的分散和微孔-介孔-中空结构组成丰富的等级孔道结构;吸附床压降仅为24.5Pa,远远小于传统颗粒活性炭,可有效降低运行能耗。(3)将高分子相分离法引入到球形碳的制备中,通过“相分离-碳化法”成功制备了高球形度、高强度、粒径为1.5 mm左右的多孔碳珠(PCBs)。通过改变胶凝浴组成,控制分相过程,从而实现对PCBs孔道结构的调控。归因于发达的孔道结构(高的微孔比表面积和孔容、由内到外的海绵状孔-指状孔-皮质层结构)和超强的疏水性,PCBs对不同极性VOCs展示出很好的吸附性能。PCBs对苯的吸附符合LDF模型,PCBs-2呈现出最快的吸附速率和最高的吸附容量,主要由于其丰富的介孔-大孔含量和较薄的皮质层;通过吸附穿透实验及与颗粒活性炭和其他碳材料的横向对比,PCBs-2在相近的吸附条件下,展示出优异的动态吸附性能;PCBs-2作为VOCs吸附剂具有很好的再生性。(4)在PCBs的基础上,以g-C3N4为改性剂,成功制备了具有丰富大孔-介孔-微孔等级孔道结构、高氮含量、极性官能团、粒径为1.2mm的氮掺杂多孔碳珠(NCBs)。g-C3N4在NCBs的制备过程中起到介孔模板和氮掺杂前驱体的双重作用。氮元素的掺杂在NCBs对苯的吸附性能没有影响的基础上,拓展了对极性气体硫化氢的吸附性能;NCBs对硫化氢和苯的吸附相互之间几无负面影响,主要是由不同的吸附机制所决定;其中,吸附的苯分子通过改变邻近氮原子的电子分布,生成更多的碱性位点,从而增强NCBs对硫化氢的吸附性能。NCBs-3对苯具有更快的吸附速率,主要归因于高孔容和介孔孔容,以及17nm大介孔的微孔-介孔-大孔结构。NCBs-3的吸附床压降为68.6Pa,小于传统颗粒活性炭,可减小能耗,降低运行费用。