【摘 要】
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光电催化还原CO_2技术以其反应条件在实际生产中较为温和并符合绿色化学的要求,其中TiO_2 NTs以其独特且规整的结构广泛应用于光电催化还原技术,但由于其选择性和产率低的缺陷,使得TiO_2 NTs的改性和形貌控制逐渐成为研究热点。因此,本文主要以TiO_2 NTs阵列为研究对象,采用原位二次氧化法改变不同制备条件合成出了TiO_2 NTs阵列,再以光电沉积技术将镍氧化物进一步复合到阵列表面,继
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光电催化还原CO2技术以其反应条件在实际生产中较为温和并符合绿色化学的要求,其中TiO2 NTs以其独特且规整的结构广泛应用于光电催化还原技术,但由于其选择性和产率低的缺陷,使得TiO2 NTs的改性和形貌控制逐渐成为研究热点。因此,本文主要以TiO2 NTs阵列为研究对象,采用原位二次氧化法改变不同制备条件合成出了TiO2 NTs阵列,再以光电沉积技术将镍氧化物进一步复合到阵列表面,继而研究其光电性能以及光电催化还原性能,并取得了如下研究成果:采用光电沉积技术通过改变沉积和焙烧的顺序以及光电沉积的Ni2+浓度将镍氧化物进一步复合到TiO2 NTs阵列表面,结果表明,采用先沉积Ni的TiO2NTs阵列降低了原有TiO2 NTs阵列禁带宽度,禁带宽度值由3.2 eV降低至2.08 eV,极大地改善了其光学性能。采用光、电、磁不同场联用方式对CO2进行还原,并通过气、液相色谱对还原产物进行检测分析。结果表明,甲酸在纯光条件下有最高的选择性,选择性达99%以上,而甲醛及甲醇有最低的选择性,均不足1%;在紫外光照射下、还原电压为-0.75 V、电磁场为5 V时三场催化对Ni2+浓度为0.1 mol?L-1的NiO-TiO2NTs阵列材料进行还原反应,得到产物甲酸的最高时空速率为53243.76nmol?h-1?cm-2,甲醛的最高时空速率为13807.59 nmol?h-1?cm-2,甲醇的最高时空速率为2783.75 nmol?h-1?cm-2;甲醛及甲醇的选择性分别提高至19.77%以及3.99%,此条件下更有利于甲醛与甲醇这两种难还原产物的产生。
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