NH4+-N对填埋场覆盖土层CH4氧化特性的影响机制

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针对CH4氧化活性的影响因素——NH4+-N(既可以作为甲烷氧化菌的氮源,促进甲烷氧化菌的生长和活性表达,又能与CH4竞争甲烷单加氧酶(methane monooxygenase, MMO)的活性位点,抑制甲烷氧化菌的活性)的问题,本文采用甲烷氧化菌(Methylosinus sporium)和垃圾生物覆盖土(waste bio-cover soil, WBS)为材料,研究了NH4+-N对甲烷氧化菌活性和种群结构的影响,探究了CH4氧化过程中碳、氮的归趋,并综合分析了NH4+-N浓度对体系温室效应潜能(global warmming potential, GWP)变化的影响。得到如下结果:(1) Methylosinus sporium能够氧化NH4+-N,生成N03-N和N02--N;由于NH4+-N的氧化,培养液的pH值出现了显著下降,且甲烷氧化菌生长量越大,pH值下降幅度也越大。(2)在氮浓度相同的条件下(0.14g l-1),与N03--N相比,NH4+-N作为氮源有利于Methylosinus sporium的生长;高浓度NH4+-N(0.25-0.5 g l-1)会抑制Methylosinus sporium的CH4氧化活性,这种抑制作用随着NH4+-N的转化会得到缓解;低浓度NH4+-N能够促进甲烷氧化菌分泌胞外多聚物(extracelluar polymeric substances, EPS)。(3)NH4+-N对WBS CH4氧化活性的促进/抑制作用受到NH4+-N浓度的影响。100-300 mg kg-1NH4+-N的添加促进了WBS CH4氧化活性;而当NH4+-N的添加量为600-1200 mg kg-1时,则对WBS CH4氧化活性具有抑制作用。实验组cH4氧化活性都出现了先升高后迅速下降并维持在低水平的状态,这可能与体系后期氮元素缺乏或EPS的分泌有关。(4) 300-1200mg kg-1 NH4+-N的添加显著地提高了WBS中N2O的排放量,且N2O的排放量随着NH4+-N浓度增大而增大。实验前后主要温室气体(CH4、CO2和N2O)GWP分析表明300-600 mg kg-1NH4+-N的添加可以削弱WBS氧化CH4过程中排放气体的GWP,而较低(100mg kg-1)或较高(1200 mg kg-1)浓度NH4+-N的添加将增强WBS CH4氧化过程中排放气体的GWP。这表明实际在工程中利用NH4+-N来提高CH4氧化活性的同时,应考虑体系中硝化、反硝化反应和N20的产生量,选择适当的参数,以削弱体系温室气体排放的GWP。(5)Ⅰ型甲烷氧化菌Methylocaldum、Methylococcaceae和Methylobacter以及Ⅱ型甲烷氧化菌Methylocystis和/或Methylosinus是WBS中的优势甲烷氧化菌。NH4+-N的添加有利于Methylobacter成为优势甲烷氧化菌,而氮缺乏的环境有助于Ⅱ型甲烷氧化菌Methylosinus成为优势甲烷氧化菌。NH4+-N、C/N值、N03--N、总氮(total nitrogen, TN)、胞外多糖(extracellular polysaccharide,ECPS)、总有机碳(total organic carbon, TOC)和胞外蛋白(extracellular protein, ECP)的含量都会影响WBS中甲烷氧化菌的种群结构,其影响大小依次为:NH4+-N>C/N>NO3--N>TN> ECPS> TOC> ECP,其中NH4+-N和C/N值对甲烷氧化菌种群结构的变化有显著性影响(p=0.024和0.032)。
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