微波强化改性粉煤灰催化类Fenton处理含聚废水研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:maomao820
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含聚废水中聚合物浓度高、粘度大,较难处理。粉煤灰是一种大量存在的固体废弃物,基于其较大的比表面积和含有的活性组分,本研究利用粉煤灰替代Fe2+作为类Fenton催化剂,在微波强化下,催化H2O2氧化处理含聚废水。采用酸、碱、热三种方法制备粉煤灰催化剂。H2SO4浸渍酸改性法制备的粉煤灰催化剂催化性能最佳,当[H2SO4]=6 mol/L,酸浸时间=5 h,酸/灰比=7:1,APAM去除率达93.2%。粉煤灰经过酸改性后,比表面积由1.5208 m2/g提高到11.4627m2/g,Si-O-Si(Al)及Si(Al)-O等活性结构充分暴露,粉煤灰活性得到提高。采用单因素实验优化模拟含聚废水(SPW)及实际含聚废水(PW)处理的工艺条件。最佳条件为:催化剂投加量=10 g/L(SPW)或20 g/L(PW);H2O2投加量=10 mmol/L(SPW)或18 mmol/L(PW);溶液初始pH=3;微波功率=490 W;微波强化时间=5 min;恒温反应时间=90 min(SPW)或50 min(PW)。APAM降解符合一级动力学行为,反应速率常数与反应物浓度关系为6)=4355·0)-4724.8·[ACFA]0.411·[H2O2]0.947。相关性分析表明,相较于SPW,PW与各个反应条件之间的联系更为紧密,对PAM降解率影响最大的因素均为恒温反应时间。探讨微波-改性粉煤灰-类Fenton反应过程中改性粉煤灰催化及微波强化机制。改性粉煤灰多相催化降解过程与Fe3+均相催化反应过程具有相似性,且异相催化占据主要作用。微波辅助强化作用表现在微波不仅加快促进·OH生成,并且通过改性粉煤灰中浸出金属元素的协同作用,增加·OH的生成路径。对于微波功率、·OH的生成量及PAM降解率三者之间相关性系数的对比,说明微波能加快·OH的快速生成,而·OH直接参与类Fenton反应,即·OH作为中间产物,与PAM降解率更为密切相关,微波起到辅助强化的作用。本研究为粉煤灰的回用提供了一条有效途径,且能够有效处理含聚废水,具有重要环境意义和社会经济效益。
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