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随着化工行业的发展,过度排放的有机溶剂既造成了资源的严重浪费,也给环境带来极大的负担。因此,开发绿色环保、高效便捷的有机溶剂处理技术已经迫在眉睫。有机溶剂纳滤(OSN)作为一种新型膜分离技术,凭借独特的分离特性,引起人们的广泛关注。层状膜作为OSN膜中的新秀,以良好的渗透性能和精准的尺寸筛分性能吸引了人们的眼球。MXene、过渡金属二硫化物以及金属有机框架等各类层状膜如雨后春笋般被开发出来。在此基础上,为增强层状膜的纳滤性能,针对层状膜的物理、化学结构的设计和调控也相继出现。本研究围绕层状膜内亲疏异质结构的可控构建和溶剂分子的传递过程强化两个关键问题来展开。利用疏水的羟基封端聚二甲基硅氧烷(PDMS)高分子、亲水的氧化石墨烯(GO)纳米片和疏水的还原氧化石墨烯(RGO)纳米片为材料,基于高压静电辅助液体雾化(静电雾化)技术分别在膜表面和层间通道内构建亲疏异质结构,探究异质结构对层状膜溶剂分子传递特性的调变。两种化学性质相反材料优势的协同发挥,为新型OSN膜的开发提供新的思路。具体研究内容和主要结论如下:(1)表面异质结构的构建。受纳米布甲壳虫背部亲疏水多级结构启发,基于静电雾化技术将GO纳米片更加舒展的沉积在微孔滤膜上,得到高度规整的亲水GO层状膜。随后以相同的方法在其表面图案化的沉积疏水PDMS高分子簇,并辅以高温热处理的手段使高分子簇和GO膜表面共价交联,制备亲疏表面异质结构层状膜(PDMS@GO)。疏水的PDMS高分子簇强化了膜表面对非极性溶剂的溶解过程,亲水的层间通道实现对非极性溶剂的低阻力扩散,纳米片的有序堆叠赋予片间更多的相互作用结合位点,增强膜的结构稳定性。与纯GO膜相比,亲疏异质结构表面的构建使层状膜对非极性溶剂的渗透系数提高了7倍以上,对尺寸为1.4 nm的染料截留率达99%,在连续48 h的操作下,膜的渗透性能基本保持不变(<6%)。(2)通道异质结构的构建。基于双针头静电雾化技术,将亲水的GO和疏水的RGO纳米片层层交替堆叠,实现了亲疏异质结构层间通道的可控构建,有效调控了膜内的微化学环境,强化了膜对大偶极矩溶剂分子(如乙腈)的传递。对于水分子,由于GO层对其的强吸附和RGO层对其的强排斥,经过层层阻截,限制了水分子的传递,从而实现了乙腈和水的有效分离。与纯的GO膜相比,亲疏异质结构层间通道的构建使乙腈和水混合溶剂(1:1,w/w)的渗透系数提高了153.7%,达到63.9 L m-2 h-1 bar-1,取得了良好的分离效果,乙腈/水的分离因子为3.2。