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轻质高容量储氢材料的研发对氢能发展具有重要意义。本文在综述氢的储存技术及Mg基储氢材料发展现状的基础上，向Mg基材料中加入Li和Al两种轻质元素，采用X射线衍射(XRD)，Sievert型装置以及Rietveld结构精修等方法，系统研究了铸态和球磨态Mg-Li-Al合金以及MgH2-LiH-Al复合体系的相结构、氢化行为、活化性能和吸放氢动力学/热力学性能,并探讨了Li和Al两种元素对Mg基材料储氢性能影响的机制。将Mg、Al和Mg-Li合金按照一定比例混合，并通过熔炼法获得铸态Mg4-xLixAl(x=0,1,2)合金。研究结果表明，铸态Mg4-xLixAl(x=0,1,2)合金在623K和3MPa初始氢压下，经过2-4次吸放氢循环可以完成活化，其中Mg3LiAl合金活化后在2h内的吸氢量为3.6wt.%。铸态Mg4-xLixAl(x=0,1,2)合金中的Li元素可与Mg形成Mg(Li)相，该相在623K和3MPa初始氢压下可以循环吸放氢。Mg4Al合金与其它两种含Li元素的合金相比，吸放氢循环稳定性较差，这表明Li元素的加入有利于提高Mg合金的循环稳定性。对铸态Mg-Li-Al合金进行机械球磨处理，研究发现，球磨过程中Mg-Li-Al合金发生相转变，其中Mg2Li2Al合金由铸态时的Mg(Li)、Li3Mg7和AlLi三相转变为球磨后的Li2MgAl和Li3Mg7两相，而Li2MgAl合金由铸态时的Li3Mg7和AlLi两相转变为球磨后的Li2MgAl单相。Mg-Li-Al合金球磨处理后，其储氢性能得到明显改善，在623K和3MPa初始氢压下，Mg3LiAl合金在2h内的最大吸氢量可达到5.7wt.%，在5min内可完成最大吸氢量的90%以上。球磨后的Mg-Li-Al合金还具有良好的吸放氢循环稳定性，经循环吸放氢20次之后，合金的储氢容量基本保持不变。P-C-T测试结果表明，球磨Mg2Li2Al和Mg3LiAl合金都有三个吸放氢平台，从低到高的吸放氢平台压所对应的循环吸放氢相依次为Mg(Li)、Al12Mg17和Al3Mg2相。对球磨40h的MgH2-LiH-Al复合体系的研究表明，MgH2-LiH-Al复合体系只需1次放氢过程便可活化，活化性能优异。MgH2-LiH-Al复合体系活化后的循环吸放氢相为Mg(Li)、Al12Mg17和Al3Mg2相，且吸放氢动力学性能优于球磨后的Mg-Li-Al合金，其中3MgH2+LiH+Al复合物在5min内便可完成最大吸氢量的95%（623K和3MPa初始氢压），20min可完成放氢过程。球磨MgH2-LiH-Al复合体系在循环吸放氢20次之后，体系的储氢容量保持率在85%以上。