MOF衍生材料改性Ti/TiO2NTs/PbO2电极在电催化有机废水中的应用

来源 :安徽理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bodden
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
电化学氧化技术被认为是一种有发展前景的绿色高效、安全简便处理有机废水的方法。然而,高催化活性、低成本的阳极材料的制备阻碍了电化学氧化技术的大规模实际应用。MOF衍生的金属或金属氧化物碳复合材料具有良好的导电性、催化活性和良好的热/化学稳定性,使其广泛应用在环境修复、储能系统和催化等领域。本研究针对目前使用较多的PbO2电极催化活性较低,电极寿命低等问题,利用不同的MOF衍生材料,通过表面改性、掺杂等方法提高电极的电催化性能。考察了改性的PbO2电极在电化学氧化芳香类有机污染物的催化性能,同时探究了不同电极材料对有机污染物的降解机制,为合成活性高、稳定性好的钛基PbO2电极提供一种简便的方法。本文主要研究内容如下:(1)为了克服Ti/PbO2电极的缺陷,通过水热和碳化过程在Ti/TiO2NTs基体上引入2D Ni-MOF衍生的NiO@C纳米片阵列夹层,制备了Ti/TiO2NTs/NiO@C/PbO2复合电极。由于材料之间的协同效应和MOF衍生材料独特的二维纳米片阵列结构,使Ti/TiO2NTs/NiO@C/PbO2电极表现出优异的电化学性能、较高的·OH自由基生成能力和良好的电氧化降解性能。由于引入了TiO2NTs基体和2D Ni-MOF衍生的NiO@C纳米片阵列,Ti/TiO2NTs/NiO@C/PbO2电极表面晶粒尺寸减小,电化学活性面积提高,活性位点数量增多,电荷转移电阻降低,电极稳定性加强及·OH自由基的生成能力增强。同时比较了不同电极对水杨酸(SA)的降解效果,并研究了水杨酸初始浓度、外加电流密度和溶液pH值对水杨酸电催化降解性能的影响。此外,提出了Ti/TiO2NTs/NiO@C/PbO2电极对水杨酸可能的电催化降解机理,并通过紫外-可见吸收光谱和液相色谱-质谱联用等技术手段推测了水杨酸可能的降解途径。(2)在掺杂有UiO-66衍生的ZrO2-C纳米颗粒的硝酸铅镀液中,采用共沉积技术,以Ti/TiO2NTs为基体,制备了ZrO2-C/PbO2纳米复合电极。ZrO2-C纳米颗粒具有多孔结构,优异的吸附性能、良好的催化活性和高导电性,能够协同PbO2高效的电化学氧化去除2,4,6-三硝基苯酚。实验结果表明,ZrO2-C纳米粒子掺杂到PbO2中,会使电极表面变得更致密,更均匀,晶粒尺寸更小。在探究不同ZrO2-C纳米颗粒掺杂量时,通过电化学性能测试证明,ZrO2-C纳米颗粒的最优掺杂量为0.4 g L-1。(0.4 g L-1)ZrO2-C/PbO2电极与其他PbO2电极相比,表面活性位点数量最多,·OH自由基生成能力最强,导电性明显地提升,其加速寿命约为纯PbO2电极的2.6倍。电氧化处理有机污水实验证明,在电解140 min后,20mg L-12,4,6-三硝基苯酚在(0.4 g L-1)ZrO2-C/PbO2电极上的去除率达到94.48%,而在纯PbO2电极上的去除率仅为68.33%。进一步考察了外加电流密度、初始2,4,6-三硝基苯酚浓度和初始pH值对2,4,6-三硝基苯酚去除率和TOC去除率的影响,并基于紫外-可见吸收光谱和液相色谱-质谱分析提出了可能的2,4,6-三硝基苯酚电化学降解途径。因此,研究证明MOF衍生材料掺杂PbO2阳极在电催化难降解有机污染物方面具有较大的应用潜力。图25表9参121
其他文献
石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有特殊的片层结构、良好的物理化学稳定性、适宜的禁带宽度等特点,在光催化领域受到广泛关注。但是制备出的g-C_3N_4往往形成块状使得比表面积较小,光催化性能达不到预期效果。为了让其潜在的光催化性能发挥到最大,研究人员开发出多种方法制备g-C_3N_4纳米片或者通过与其他材料复合的方法来提高其光催化性能。基于此,本论文先利用水热反应法制备出二维g-C_3N_4纳米片
进入新世纪后,我国经济体量迅猛增大,与此同时电力也越来越被人们所依赖,电力的安全问题也被政府相关部门所关注。因为变压器是电力系统中最尤为关键的一部分,电力系统的正常运行与其可靠的工作关系紧密,所以对变压器进行故障诊断显得十分必要。过去电力系统的设备维修模式是“定期维修”,即在固定的时间进行检修,而现在已变成了更加科学合理的“状态维修”。目前已确定变压器油中溶解气体分析(DGA)技术是一种有效的“状
随着我国城市化进程的快速发展,所带来的环境问题日益突出,如何改善城市的生态环境,保护城市居民赖以生存的生活环境,提高城市居民的生活质量,已经成为社会上普遍关注的焦点问题。道路联结着城市空间,是城市形象的展示窗口,也是城市居民日常生活的重要载体,因此道路绿化随着城市发展也在不断地更新建设。道路绿化独特的线性景观,展示着其绿色艺术景观的魅力,城市道路的绿化形象在一定程度上直接影响着人们对于城市的印象。
花卉旅游主要是指在原有花卉观赏的基础上逐渐完善,形成看花、赏花、住宿、购物消费等产业链条,使游客能够参与到花卉旅游项目活动当中。莲花县致力于打造全国知名的花卉旅游目的地,以四季花卉为主题,将花卉旅游作为全县旅游产业的支撑。花卉旅游经济同时也是莲花县在产业扶贫方面的重要方向,花卉旅游经济发展的溢出效应还能够给莲花县农村建设带来发展契机,将农村环境和农民素质水平带入一个新的平台,对于农村环境的改善等都
在全球化的影响下,风景名胜区内具有地域特色、文化特色的传统民居建筑也遭受一定程度的冲击。目前风景名胜区内的传统民居有一部分建筑风貌保持较好,一部分被遗弃已无人居住,还有一部分被拆了在原址重建,或者择新地址进行新建。新建的民居建筑大都缺乏地域特色,造成民居建筑风格同质化严重,村落民居建筑风貌受到影响,乡村特色逐渐弱化、消失。风景名胜区内的民居不仅供景区内的居民使用,也同时兼具着旅游业中接待、传播地域
基流是径流的重要组成成分,是枯水径流的重要补给来源,对维持径流的稳定具有重要作用。本文以彭冲涧小流域为研究对象,基于彭冲涧水文站1983-2014年实测逐日径流数据,采用数字滤波法进行基流分割,并以基流指数法分割结果作为验证,以优选出最佳的滤波参数和滤波次数。在此基础上,分析了基流的年内、年际变化趋势、突变情况以及周期变化规律。结合气象和归一化植被指数等资料,利用小波相关系数判定了基流周期变化成因
图像作为记载信息的载体,在实际生活中占据着十分重要的地位。对于图像来说,分辨率的高低决定着其质量的好坏,分辨率越高,图像质量就越好,所包含的信息也就越多,这对于后续的处理和应用是有利的。在实际图像获取中,由于受到硬件成本、技术发展等多方面因素影响,所得到图像的分辨率有时并不符合实际需求。为了获得更高分辨率的图像,人们开始利用多种方式来解决这一问题,但是通过改善硬件的成本过高,于是将更多目光放在通过
开发区是城市发展的重要产物,是城市功能区的一种。目前,我国开发区存在盲目发展、利用率低等情况,时有发生土地浪费的情形。因此,进行开发区土地集约利用评价是现阶段研究的热点,具有重要的现实意义和理论意义。江西井冈山经济技术开发区是吉安市重要的经济支撑,开展其集约利用评价,有利于构建其土地利用管理监控系统。本文采用多因素综合评价法,对江西井冈山经济技术开发区土地集约利用开展了评价,测算了潜力指数,可为其
地聚合物是由硅铝质原料在碱激发条件下发生地聚合反应,由硅氧四面体和铝氧四面体共用氧原子形成的具有三维网络结构的绿色无机胶凝材料。目前对于地聚合物的研究主要集中在纤维增韧,实现工业固体废弃物利用以及探究辅助胶凝材料的作用等,通过添加有机聚合物来增韧和使用微纳米材料改性地聚合物并探究耐高温性能的研究相对较少。本课题以偏高岭土、矿物微粉以及碳纳米管为原料,在碱激发条件下制备了微纳米材料改性偏高岭土基地聚
对比单一类型的吸波材料,由不同类型的吸波材料复合形成的多元材料有望获得较好的微波吸收性能。Fe_3O_4作为尖晶石型铁氧体,它是具有磁性的黑色固体,也是目前研究较多的磁性吸波材料。SiO_2作为典型的介电损耗型吸波材料,具有密度小、耐高温、导热系数低、电导率低、吸收频带宽,材料中自由电子少以及介电常数虚部高等特点。多壁碳纳米管(MWCNTs)作为电导损耗型材料,具有耐热、耐腐蚀、比表面积大、高强度