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非线性光学晶体是重要的光电信息功能材料之一,是高新技术和现代军事技术中不可缺少的关键材料。光谱分析是研究非线性光学晶体特征和性质的主要工具和手段,其中THz时域光谱技术(TDS)是最近光谱分析的一个新领域,THz时域光谱技术能同时测得电磁波的振幅和相位。太赫兹波段波谱中包含了丰富的光谱信息,可精确测量物质的色散和吸收特性及其物质内部的结构等。这种独到的技术使得THz脉冲在物理、化学、生物医学、电子科学、材料科学、环境监测等领域有着广泛的应用前景。
本论文主要介绍了分析研究所需要的理论知识,如透射、反射、吸收、介电函数等基本光学函数及其关系和理论推导公式;以闪锌矿中的几种两元离子晶体为例介绍了极化激元的色散关系、介电性质、LST关系和利用一维双原子链模型计算键力常数及其讨论。
介绍了硼酸铅晶体的结构、生长方法、制备过程以及性能。并且利用XRD衍射仪对晶体结构和性能进行了检验;参考PDF卡片中的信息来分析和验证了实验样品是生长优良的晶体。为PTB晶体的实验分析和理论计算提供基础保障。
计算了实验样品PTB晶体的布里渊区的大小和量子化波矢;采用两种不同THz时域光谱仪测量了PTB晶体的太赫兹时域光谱,得到的实验结果是一致的,并利用傅里叶变换得到了THz波段的频域振幅谱和相位谱,根据光学函数关系推导出了THz波段的透射谱、反射谱、吸收谱、折射率谱和介电函数谱等,并对所得谱图进行了分析研究。特别对THz波段的介电函数谱利用LST关系进行了拟合和多离子情况下公式的推广,从而估算出了介电函数中的一些参量,计算了极化激元的色散关系中的键力常数,进而计算出了最低频率的声子声学支和光学支的频率范围及频率空隙。为PTB晶体的实际的极化激元实验提供了参考。
对紫外-可见-近红外的透射谱、反射谱和吸收谱进行了分析研究。样品在150~1200THz(5000~40000cm-1)都很稳定,且反射和吸收率都很低。因此PbB4O7晶体很适合作为这个波段的性能优良的光学窗口材料。实验测得的拉曼光谱表现出了多声子吸收的性质。结合晶体的振动模式,分析得到拉曼频移低于166cm-1的振动峰位主要来源于Pb-O的振动,而104cm-1存在一个很强的峰,说明此键对极化率的贡献较大。重离子振动模的频率低于轻离子振动模的频率,而且低频的峰为平移模,随着频率增加,依次为对称弯曲模,反对称弯曲模,对称伸缩模,反对称伸缩模。