【摘 要】
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水体富营养化导致藻类爆发给水厂运行和饮用水安全带来极大影响。电Fenton技术(Electro-Fenton)对包括有毒和不可生物降解化合物在内的大部分有机化合物具有较强的降解能力,是一种环境友好的处理技术。其中,非均相电Fenton技术因其较广的p H适用范围,铁泥产量少,解决了H2O2的运输和贮存风险受到重视。论文以蓝藻爆发时的优势藻种铜绿微囊藻为研究对象,以Fe@Fe2O3负载活性炭纤维/泡
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水体富营养化导致藻类爆发给水厂运行和饮用水安全带来极大影响。电Fenton技术(Electro-Fenton)对包括有毒和不可生物降解化合物在内的大部分有机化合物具有较强的降解能力,是一种环境友好的处理技术。其中,非均相电Fenton技术因其较广的p H适用范围,铁泥产量少,解决了H2O2的运输和贮存风险受到重视。论文以蓝藻爆发时的优势藻种铜绿微囊藻为研究对象,以Fe@Fe2O3负载活性炭纤维/泡沫镍组成Fe@Fe2O3/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂(Pt/Ti)为阳极,探究了无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe2O3/ACF/Ni电化学体系除藻的效能和反应机制。论文采用化学浸渍法将Fe@Fe2O3负载在活性炭纤维/泡沫镍上,采用XRD、SEM、EDS、TEM、XPS和BET等方法对阴极进行表征,结果显示负载的Fe@Fe2O3具有核壳结构,以纳米铁为内核,Fe2O3为外壳,可聚集成线状物。载铁后的ACF微孔主要被Fe@Fe2O3占据。在Pt/Ti-Fe@Fe2O3/ACF/Ni电化学体系除藻的效能研究中,探究了载铁量、初始藻浓度、初始p H及电流密度对藻细胞去除率的影响,确定该体系的最优工况;在相同铁投加量下,对比该体系与Pt/Ti-ACF/Ni-Fe2+电化学体系的除藻效果。结果表明,当制备阴极阶段投加0.03 g Fe Cl3·6H2O,初始藻浓度为0.7×109~0.8×109个/L,电流密度为75 m A/cm2,p H为6.2时,电解60 min,Pt/Ti-Fe@Fe2O3/ACF/Ni电化学体系除藻率可达到92.3%。该体系在p H=3~10均有较高除藻率,同时,中性条件下,比相同铁投加量下的Pt/Ti-ACF0/Ni-Fe2+电化学体系除藻效果更好。该体系对藻的去除过程符合一级动力学特征,反应速率常数k=0.0387,R2=0.9386。在Pt/Ti-Fe@Fe2O3/ACF/Ni电化学体系对藻细胞生理特性影响及安全性评价研究中,通过藻细胞电镜扫描以及测定溶液中OD620、UV254和MC-LR浓度探究该体系对藻细胞影响和对细胞外有机物降解效果。结果表明,在电解的过程中,溶液的OD620减小,UV254保持在较低水平趋于稳定,胞外MC-LR浓度先上升后保持稳定,说明该体系破坏光合作用系统并降解释放出的细胞内容物和微囊藻毒素,总MC-LR去除率在90min时可达86.8%。基于不同电化学体系、羟基自由基(·OH)、超氧自由基(·O2-)探究了Pt/Ti-Fe@Fe2O3/ACF/Ni电化学体系的除藻机制。结果表明,该体系主要反应机制是非均相电Fenton反应,产生大量·OH和·O2-,同时伴随着均相电Fenton、电吸附、电絮凝及电气浮等综合作用。Fe@Fe2O3的Fe2O3壳可保护纳米铁不被进一步腐蚀,也可吸附Fe3+使反应能实现Fe0→Fen+→Fe2O3在阴极上的原位循环。Fe@Fe2O3/ACF/Ni可以活化O2生成·O2-,去除藻细胞的同时促进Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)的循环,Fe@Fe2O3对于·O2-的产生有提升作用。
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