N,O-羧甲基壳聚糖的制备及表征

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本论文采用了两步加碱的新方法制备羧甲基壳聚糖(CMC),并利用等电点沉降法精制CMC。系统地研究了两步加碱法中碱量、氯乙酸用量、丙酮用量、水用量、反应温度和时间等因素分别对产物CMC收率、取代度和特性粘度的影响,得到了相应的影响规律及反应的最佳条件。在最佳反应条件下,考察了两步加碱法的5倍和10倍放大实验以及不同分子量原料的两步加碱法实验。另外,为得到直接水溶的产品,对等电点沉降精制后的产物进行了钠盐化实验。最后,从取代度(DS)、粘均分子量、等电点、红外(IR)谱图、差示扫描量热(DSC)谱图等方面对产物CMC进行表征。两步加碱法的最佳反应条件为:壳聚糖、氯乙酸和氢氧化钠的质量比m(壳聚糖):m(氯乙酸):m(氢氧化钠) = 1:4.8:4.8,温度30℃,时间4h,异丙醇和水用量分别是50mL和22mL。与传统制备方法相比,两步加碱法能较大幅度提高产物的收率和取代度。在最佳反应条件下,所得产物收率和取代度分别为95.2%和1.32;其5、10倍放大样实验表明,10倍放大样以内,两步加碱法制得产物CMC的收率和取代度重现性较好。与传统精制方法相比,等电点沉降法精制CMC可有效去除杂质,<WP=4>提高产物纯度;同时,所消耗的有机溶剂用量仅是传统精制方法的八分之一;等电点沉降精制产物经钠盐化处理后能完全溶于水,其1%水溶液的pH值为9.15,等电点为5.42,取代度为1.28,粘均分子量为7.529×105,水分为5.6%。对影响产物收率因素的研究表明:碱、氯乙酸、水用量和反应温度是影响CMC收率的关键因素;随碱量、氯乙酸用量、水用量的增加,收率有先增后减的规律;随温度的升高,收率呈下降趋势。对影响产物取代度因素的研究表明:碱、氯乙酸用量和反应温度是影响CMC取代度的关键因素;随着氢氧化钠加入量的增加,产物CMC取代度有递增的规律,随氯乙酸用量增加,反应温度升高,产物取代度有先增后减的规律。对影响产物特性粘度因素的研究表明:碱、氯乙酸用量和反应温度是影响CMC特性粘度的关键因素,特性粘度随碱量和氯乙酸用量的增加,有先增后减的规律;随温度升高,呈下降趋势。对产物进行的红外分析和电位滴定结果表明,产物为N,O-羧甲基壳聚糖,且主要是氧位取代。对样品进行的差示扫描量热测试(DSC)分析表明,与壳聚糖相比,羧甲基壳聚糖的亲水性增加,但热稳定性降低;且羧甲基壳聚糖的亲水性能随取代度的增加而增加,热稳定性随取代度的增加而降低。
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