【摘 要】
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基于太阳能驱动的光催化技术作为解决不可再生能源匮乏以及废弃物污染的策略之一,为解决困扰现代社会可持续发展的难题带来曙光。在目前光催化剂的研究中,经调查发现磷酸银材料具有较强的可见光吸收和光氧化还原能力,尤其表现在光解水产氧与降解有机物方面,但由于存在高活性与稳定性的矛盾,单一半导体不能有效地实现光能的转换利用。因此如何改善光催化剂的光能转化利用以及光稳定性,优化其氧化还原能力是该领域亟待解决的关键
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基于太阳能驱动的光催化技术作为解决不可再生能源匮乏以及废弃物污染的策略之一,为解决困扰现代社会可持续发展的难题带来曙光。在目前光催化剂的研究中,经调查发现磷酸银材料具有较强的可见光吸收和光氧化还原能力,尤其表现在光解水产氧与降解有机物方面,但由于存在高活性与稳定性的矛盾,单一半导体不能有效地实现光能的转换利用。因此如何改善光催化剂的光能转化利用以及光稳定性,优化其氧化还原能力是该领域亟待解决的关键。经研究表明,通过半导体之间的复合构筑异质结以优化光激发电荷的快速分离,是一种解决单一光催化剂缺陷的关键举措。本文根据Z-scheme的电荷迁移架构,设计磷酸银与三氧化钨或者石墨相氮化碳的复合体系,并进一步探究改性氮化碳与磷酸银的复合,抑制了磷酸银的光腐蚀性,使复合体系获得强氧化还原能力,具体研究内容如下:(1)通过水热法合成三氧化钨,并对三氧化钨进行机械剥离得到高度分散的片层结构,采用简单的化学沉淀法实现半导体之间的耦合,获得Ag3PO4/WO3复合体系。通过考察光催化分解水产氧以及降解有机物的能力来评价复合体系的光催化活性,并根据各种表征手段分析复合材料的形貌结构以及电荷迁移途径。研究结果表明,将三氧化钨完全包裹在磷酸银的表面而形成薄层,该片层结构使复合体系的反应位点增多,且二者良好的界面接触加速电荷迁移,该体系最高的产氧量在单位时间内达306.6μmol·L-1·h-1。(2)将热聚合得到的石墨相氮化碳为前驱体,通过静电驱动自组装与化学沉淀的方法制备出Ag3PO4/g-C3N4复合体系。g-C3N4前驱体呈现出薄壁多孔一维(1D)管状结构,该复合体系优化了光生载流子的迁移。此外,探究了复合体系在可见光下的氧气生成速率,在单位时间内最高达370.2μmol·L-1·h-1,并根据一系列相关表征探究分子结构、光学特性以及进行光催化析氧机理的分析,研究产氧活性提高的原因。(3)利用P掺杂实现二维(2D)氮化碳前驱体的改性处理,获得P-CN单体,构筑Z型Ag3PO4/P-CN可见光复合体系。基于各类表征测定样品性能,诸如稳态瞬态荧光光谱分析光生电荷的复合率和寿命等。在光解水产氧过程中,该Z构型复合体系产氧量可达357.1μmol·L-1·h-1,经P掺杂后的样品在单位时间内的产氧总量比未掺杂的提高了1.45倍,基于光生电荷的快速分离,实现复合体系高稳定性和高活性的结合。
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