粉煤灰负载金属掺杂纳米TiO2处理DMF废水的研究

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本论文基于粉煤灰、Ti02等材料特点,采用溶胶-凝胶法制备了高效且易于回收的复合材料粉煤灰/钒-Ti02。采用不同表征方法如XRD、UV-VIS/DRS、SEM、XPS等对复合材料的结构、组成和吸光性能进行表征。以具有毒性且难降解的二甲基甲酰胺(DMF)为污染物,研究考察三维电极协助下复合材料的催化活性与光电催化降解效果。并对制备条件和反应条件做了详细分析,同时确立了光催化反应、电催化反应与光电催化反应的动力学方程和相关系数。结论如下:1.粉煤灰负载钒掺杂Ti02复合材料的矿相随温度的不同而改变,从300℃-700℃TiO2由无定型到锐钛矿型再到金红石型。TiO2均匀牢固的负载在粉煤灰微珠上,钒以V4+、V5+形式进入Ti02晶格中,钒的掺杂使复合材料在紫外区230-360nm与可见区400-800nm同时产生较强的吸收峰;由于粉煤灰较好的吸附性能、钒离子抑制光生电子与空穴复合的作用,使光催化具有很强的降解效果。2.通过对复合材料制备条件和降解条件的考察,得到了最佳光催化反应条件:DMF浓度50mg/L、负载三层、钒掺杂量为1wt%、500℃下焙烧2个小时,催化剂用量为2.5g/L,pH=3,降解180分钟去除率达88.5%。3.三维粒子电极能够增加电极表面积,缩短了污染物粒子迁移的距离,降低了浓差极化,增加了电解池空间的有效利用率,提高了电流效率,本论文利用三维电极的这一特点与光催化降解相结合,实现了光电协同催化反应,其最佳降解条件为:DMF初始浓度为50mg/L、槽电压16V、极板间距6cm、pH=3、粒子电极(制备的Ti02复合光催化剂)2.5g/L、电解质Na2S043g/L,反应到90分钟去除率可达98.5%。4.根据DMF的去除浓度,确定的动力学方程以及相关系数:复合粒子光催化降解50mg/LDMF的动力学反应为一级反应,方程为y=-0.0148x+0.4820,相关系数为R=-0.9959;三维粒子电极电催化降解50mg/LDMF的动力学反应为零级反应,方程为y=-0.0036x+1.0914,相关系数为R=-0.9931;三维粒子电极光电协同催化降解50mg/LDMF的动力学反应为零级反应,方程为y=-0.01609x+1.4241,相关系数为R=-0.9970。
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