由于晶格、自旋、电荷和轨道多种自由度之间的强耦合作用，过渡金属氧化物展现了许多奇特的物理和化学性质，如高介电常数、压电性、热电性、铁电性、高温超导性与庞磁电阻效应，以及多铁性和磁电效应等。因此，过渡金属氧化物具有重要的应用潜力与价值。近几年，受益于外延合成技术的飞速发展，利用不同结构、电子性质的过渡金属氧化物设计而成的异质结构材料正在成为凝聚态物理与材料科学研究的热点之一。通过构建不同的异质结构可以实现奇异的、有别于块材的物理性质，而这些性质是可以门电压调控的，进一步表明他们在科技创新上具有广阔的应用前景。本论文基于第一性原理计算，我们构建并研究了几种氧化物异质结构。其表现出的电子结构重构以及界面奇异的磁性质为自旋电子学器件提供了材料结构基础。首先，我们研究了SrTiO3（110）和（111）极性表面的电子结构重构现象。为了补偿表面极性不连续，SrTiO3（110）和（111）表面出现了导电性。另外，这里的导电性是自旋极化的，其中（111）-SrO3和（110）-SrTiO表面的自旋极化率分别高达86%和97%。以O2和SrO3为表面的体系，O2p轨道提供空穴，形成二维空穴气；而以Ti和SrTiO为表面的体系，表面几层的Ti3d轨道被电子部分占据，进而形成二维电子气。这里的铁磁性可以通过Stoner机制进行理解，表面Ti3d轨道占据的电子数和O2p轨道提供的空穴数目比较大是导致铁磁序出现的主要原因。另外，我们从热力学的角度分析了SrTiO3（110）和（111）表面的热稳定性，研究结果表明上述介绍的电子结构重构现象实验上是可以实现的，进一步证明这些体系在自旋电子学上潜在的应用前景。第二，利用具有反铁磁性的EuTiO3替代LaAlO3/SrTiO3超晶格中的SrTiO3，我们构建了LaAlO3/EuTiO3异质结构。由于Eu4f电子的存在，我们发现LaAlO3/EuTiO3异质界面出现了自旋极化的二维空穴气和二维电子气：p型异质界面出现完全自旋极化的二维空穴气。Eu4f轨道比较大的轨道交换劈裂和费米能级上大的态密度是导致p型超晶格变成半金属铁磁体的主要原因。这一工作克服了长久以来在O2p轨道难储存空位这一难题。而n型异质界面表现出传统的金属铁磁性,掺杂的电子倾向于占据Ti3d轨道,形成Ti3d轨道部分占据,并且局域的Eu4f轨道与巡游的Ti3d轨道间杂化诱导出Ti3d轨道出现负自旋极化现象。更进一步的分析,当n型界面和p型界面同时存在时,磁场可以导致体系绝缘-金属转变,并伴随着庞磁电阻效应。同时,电子和空穴在自旋自由度上是分离的,此特性使得体系可以表现出一些异常的物理现象,比如自旋三重态的激子凝聚,最终导致无耗散的自旋输运性质。最后,我们研究了SrFeO2极性(001)(Fe02)2-面上的电子结构重构和磁性重构。我们发现体系仍为绝缘体,Fe离子上的电子结构重构是造成表面磁性重构的根本原因。对于SrFeO2块材,其Fe离子的轨道占据情况为(dz2)2(dxzdyz)2(dxy)1(dx2-y2)1,而SrFeO2表面层Fe离子的轨道占据变为(dz2)1(dxzdyz)2(dxy)1(dx2-y2)1。其中(dxzdyz)2,(dxy)1,(dx2-y2)1轨道间的交换作用决定着层内的磁有序,而这些轨道的耦合作用均表现为反铁磁性；但SrFeO2表面层Fe dz2变为单占据(dz2)1,层间(dz2)1与(dz2)2间的交换作用倾向于铁磁耦合,另外,z方向(dxzdyz)2轨道间还存在反铁磁耦合作用,这两种作用相互竞争导致z方向的铁磁序,所以表面呈现反铁磁序。同时,我们对比研究了具有同种晶体结构CaCuO2的磁电性质,发现其表面表现出巡游铁磁性,这里空穴主要来源于表面O2p轨道。我们的计算研究给出了Fe基和Cu基氧化物不同之处。