含碱金属的新型硼酸盐的合成、晶体结构和电子结构的研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:hq10000002
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本论文以探索新型硼酸盐晶体材料为目的,采用高温溶液法生长出四种硼酸盐晶体:α-LiZnBO3、Li0.48Na0.52ZnBO3、K2NaZnB5O10、Na2KSrB5O10。利用Rigaku AFC7R X-射线四圆衍射仪对所得到的单晶进行X-射线衍射数据收集,运用SHELX-97软件以直接法解析晶体结构,通过红外吸收光谱、紫外-可见漫反射吸收光谱、固态荧光光谱等测试方法及理论计算对它们的结构进行表征。α-LiZnBO3以C2/c空间群结晶,晶胞参数为a = 8.746(2) ?, b = 5.091(1) ?, c = 6.129(1) ?,β= 118.75(3)°, Z = 4。α-LiZnBO3具有三维网状结构特征,其结构是由ZnO4四面体和BO3平面三角形通过共用顶点氧原子组成的。在这种结构中,两个反对称的ZnO4四面体通过共边形成Zn2O6双聚体,每个Zn2O6双聚体与相邻的六个双聚体通过共用顶点氧原子形成三维的Zn-O网状结构。B原子位于此结构中三个氧原子的中心加强了结构的稳定性。晶体结构中存在开放性的六边形孔道,Li+离子位于其中。能带结构理论计算表明α-LiZnBO3是直接能隙半导体。Li0.48Na0.52ZnBO3空间群为P-1,晶胞参数为a = 5.054(1) ?, b = 6.113(1) ?, c = 8.045(2) ?,α= 75.73(2)°,β= 89.87(3)°,γ= 89.86(3)°, Z = 4。Li0.48Na0.52ZnBO3代表了一种新的结构类型,其结构具有三维网状特征:两个反对称的[ZnO5]8-三角双锥体通过共边形成[Zn2O8]12-双聚体,[Zn2O8]12-双聚体与[ZnO4]6-四面体通过共用顶点O原子连接起来,形成沿[010]方向的一维无限的1∞[ZnO3]4-链。这些链彼此平行,通过BO3平面三角形基团中的B原子连接形成三维的3∞[ZnBO3]1-网状结构。该结构中存在开放性的孔道,碱金属离子位于其中。能带结构理论计算表明Li0.48Na0.52ZnBO3是直接能隙半导体。K2NaZnB5O10以单斜晶系C2/c空间群结晶,晶胞参数为a = 7.9244(16) ?, b = 12.805(3) ?, c = 18.962(4) ?,β= 99.39(3)°, Z = 8。其基本结构单元是由1个BO4四面体和4个BO3三角形通过共用四面体组成[B5O10]5-双环结构。每一个[B5O10]5-双环与四个ZnO4四面体连接,同样每一个ZnO4四面体也与相邻的四个[B5O10]5-双环通过共用终端氧原子连接在一起,在(100)平面上形成无限伸展的二维2∞[ZnB5O10]3-层。该层沿b轴方向堆积,K+填充在层与层之间的空隙位置,而Na+占据层间的开放性的孔道以平衡电荷。能带结构理论计算表明K2NaZnB5O10是间接能隙半导体。Na2KSrB5O10以三斜晶系P-1空间群结晶,晶胞参数为a = 7.3900(15) ?, b = 7.6490(15) ?, c = 9.773(2) ?,α= 79.31(2)°,β= 70.85(2)°,γ= 62.09(1)°, Z = 2。Na2KSrB5O10晶体的基本结构单元是由1个BO4四面体和4个BO3三角形通过共用四面体组成的[B5O10]5-双环结构。[B5O10]5-基团绕对称中心形成平行于c轴的的[B10O20]10-柱。这些柱通过K+, Na+和Sr2+的静电作用结合在一起。能带结构理论计算表明Na2KSrB5O10是间接能隙半导体。Li0.48Na0.52ZnBO3、K2NaZnB5O10、Na2KSrB5O10是首次发现的新型硼酸盐,α-LiZnBO3的晶体结构进行了修正。这四种硼酸盐晶体均以中心对称空间群结晶,都不具有非线性光学性。
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