【摘 要】
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活性炭作为一种高效、廉价的催化剂载体,具有巨大比表面积、丰富孔隙结构、稳定化学性质和良好吸附性能,同时还具有强度高、易于多次再生等优点。而γ-Fe_2O_3具有反尖晶石型结构、活性温窗较宽、良好的催化活性、抗水性等优点;VOSO_4高度分散能提高活性炭表面活性位数量及弱酸位数量,同时改变孔隙结构。本课题分别从活性炭硝酸活化和负载改性入手,以椰壳活性炭为原材料,以硝酸优化后的活性炭为前驱体;通过Fe
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活性炭作为一种高效、廉价的催化剂载体,具有巨大比表面积、丰富孔隙结构、稳定化学性质和良好吸附性能,同时还具有强度高、易于多次再生等优点。而γ-Fe2O3具有反尖晶石型结构、活性温窗较宽、良好的催化活性、抗水性等优点;VOSO4高度分散能提高活性炭表面活性位数量及弱酸位数量,同时改变孔隙结构。本课题分别从活性炭硝酸活化和负载改性入手,以椰壳活性炭为原材料,以硝酸优化后的活性炭为前驱体;通过FeSO4、Fe（NO3）3、VOSO4浸渍改性活性炭,开发出一种γ-Fe2O3-VOSO4/AC新型复合催化剂制备方法,在一定程度上提高催化剂的抗硫性及抗水性,优化其低温活性。并通过改变实验条件和材料表征的方法对催化剂的比表面积、孔隙结构分布、活性组分等进行了系统的研究,同时就不同条件改性催化剂机理进行推导演化,主要研究结果如下:（1）采用响应曲面法优化实验设计,建立数学模型,根据方差分析（ANOVA）,确定了每个实验设计响应的最大影响因素,得出比表面积最佳组合为:活化温度74.5℃、活化时间8h、硝酸浓度3.7mol/L,理论比表面积为749.97m2/g,在此条件下优化后的实际比表面积为742.01m2/g,与实验值吻合较好且误差较小,并对每组实验采用碘吸附值进一步验证,发现实验结果与预期结果相一致。（2）FeSO4过量浸渍制备的3种Fe/AC催化剂中,Fe/AC-2催化剂主要以微孔形式存在,且γ-Fe2O3含量较多,同时在升高温度的条件下,γ-Fe2O3发生了少量不可控的转化,出现了α-Fe2O3;Fe（NO3）3等体积浸渍制备的3种Fe/AC催化剂中,Fe/AC-4中硝酸铁未能及时分解,覆盖了部分孔隙结构;Fe/AC-5由于改性温度升高,硝酸铁的分解量增多,铁氧化物晶体分布相对均匀,分散度较高,同时在NO2和O2的冲击力下在铁氧化物的表面形成新的孔隙结构;经不同条件改性的6种活性炭的微孔数量关系:Fe/AC-4>Fe/AC-5>Fe/AC-2>NAC>Fe/AC-1>Fe/AC-6>Fe/AC-3。（3）钒物种可以高度分散在活性炭的表面或者孔道内。低浓度VOSO4溶液浸渍改性容易形成微孔,活性组分高度分散,催化剂可以提供更多的活性位;随VOSO4溶液负载量的增加,活性组分形成团聚现象,除对孔道造成堵塞外,微孔中大量的VOSO4在改性过程中易与氧气发生吸氧反应形成中间产物V2O3（SO4）2,进一步减少微孔,比表面积降低。（4）新型复合催化剂中钒的引入在表面形成复合物,铁氧化物晶体与钒物种发生协同作用进一步增加了催化剂中的活性氧及Lewis酸位点数量,活性氧消耗后留下大量的氧空位,进而提高催化活性。新型复合催化剂的微孔数量存在以下关系:Fe V/AC-2>Fe V/AC-3>Fe V/AC-1。
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