核工业为人类的现代经济带来了巨大的发展,与此同时也产生了大量的核废料;铀元素是主要的高化学毒性和高放射性核废料,对人类健康产生巨大危害。如何高效、绿色地去除铀的污染是人类迫切需要解决的重大环境问题。在论文研究工作中,我们以非金属半导体g-C₃N₄为光催化材料,在可见光激发下,利用光催化还原技术还原易迁移的六价铀至沉淀的四价铀,去除铀污染,回收铀资源。本论文发展g-C₃N₄合成技术,将硫、磷非金属元素引入g-C₃N₄结构中,拓展g-C₃N₄基光催化材料对可见光吸收范围,减小其禁带宽度,调节价带和导带电位,提高光生电子和空穴分离效率和有效利用率,促进光催化还原六价铀至四价铀性能。本论文研究内容主要如下:（1）g-C₃N₄结构中C-N具有很强的共价键,g-C₃N₄结构层与层间存在弱的范德华力,N具有较大的电负性,g-C₃N₄边缘存在的NH/NH2具有很强的氢键,氢键存在于共价碳氮体系会阻止电子的传导、降低载流子迁移率、减弱g-C₃N₄的阳光吸收。我们将电负性低的元素硫引入g-C₃N₄结构中,取代边缘NH/NH2基团。研究结果表明,将硫引入g-C₃N₄结构,可以得到类石墨烯结构的g-C₃N₄,将SC₃N₄光催化材料用于UO₂²⁺光催化还原反应,g-C₃N₄基光催化材料的活性有着显著的提高,在可见光照射下表观速率值达到0.16 min-1。机理研究表明,非金属掺杂改性后催化材料活性的提高主要归因于S替代了C₃N₄中部分的晶格N,禁带宽度的减小,提高了导带和价带能级以及光生电子的传输能力,同时有效地抑制光生载流子的复合几率,提高光催化反应的速率。（2）以铀的萃取剂磷酸三丁酯与尿素按一定比例均匀混合后在马弗炉里面540℃高温热处理2 h,制备磷掺杂的g-C₃N₄基可见光光催化材料。通过调节磷酸三丁酯与尿素的质量比,合成磷含量不同的磷掺杂的C₃N₄。通过研究实验,发现催化还原铀酰离子活性最佳的可见光催化剂是PC₃N₄-3（掺杂8 mL磷酸三丁酯）。最佳PC₃N₄光催化剂对UO₂²⁺光催化还原的活性有着显著的提高,在可见光照射下表观速率值达到0.11 min-1。催化机理的探究,通过磷掺杂,拓宽g-C₃N₄基光催化材料对太阳管响应波长范围和光吸收强度,提高光生电子-空穴分离效率和利用效率,提高光催化还原UO₂²⁺的性能。这些都为新型可见光光催化还原UO₂²⁺催化材料的开发研究提供开发依据和理论参考。